基于密度泛函理论,本文采用第一性原理超软赝势方法结合广义梯度近似方法研究了以下三个方面的问题:一、对锂离子电池负极材料Li4Ti5O12的体相原子几何结构和电子结构进行了理论研究。给出了其结构、态密度、电荷密度分布及能带结构等。此项工作一方面是为了获得Li4Ti5O12的理论晶格常数,另一方面,通过与其他的理论和试验方法做比较,从而验证我们使用的PAW+GGA方法的合理性。结果证实本论文的计算结果和其他理论、实验结果均符合的很好。二、利用第一性原理对锂离子电池负极材料Li4Ti5O12的富锂体系Li4+xTi5O4的电子结构及局域结构进行了详细的研究,同时也详细的计算及分析了体系的总态密度和分波态密度,结果表明Li4Ti5O12可以持续嵌锂到Li8.5Ti5O12态,相对与常规的Li7Ti5O12嵌锂态,其理论容量提高到1.5倍。三、利用基于密度泛函理论的第一性原理方法对Li4Ti5O12体系的(100)、(110)和(111)三种表面进行了模拟计算。结果表明,(100)表面是最稳定的终端,此外,表面层的钛原子的态密度与相应体相的钛原子的态密度不同,而内层钛原子的态密度与体相的相似。