【摘 要】
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活性炭吸附法能有效处理难降解有机废水,但其只是将污染物从液相转移至固相,并没有达到彻底去除污染物的目的,若将未处理的活性炭直接丢弃,会导致二次污染和资源浪费,因此再生活性炭具有重要意义。本文针对介质阻挡放电等离子体再生活性炭存在活性物质传质效率低、水中放电等离子体高压电极易腐蚀及H2O2等活性物质氧化能力不足的问题,提出多针-板鼓泡脉冲放电(Multi-pin Plate Bubble Pulse
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活性炭吸附法能有效处理难降解有机废水,但其只是将污染物从液相转移至固相,并没有达到彻底去除污染物的目的,若将未处理的活性炭直接丢弃,会导致二次污染和资源浪费,因此再生活性炭具有重要意义。本文针对介质阻挡放电等离子体再生活性炭存在活性物质传质效率低、水中放电等离子体高压电极易腐蚀及H2O2等活性物质氧化能力不足的问题,提出多针-板鼓泡脉冲放电(Multi-pin Plate Bubble Pulse Discharge,MPPBPD)等离子体耦合Fenton反应再生吸附苯酚活性炭的方法,以实现低温等离子体稳定、高效地再生活性炭。具体研究内容及结果如下:(1)构建MPPBPD再生体系,考察了不同实验参数对MPPBPD等离子体理化特性的影响规律。表明低压电极的结构对理化特性无显著影响。单次脉冲注入反应器的能量随电极间距的减小、溶液电导率和载气量的增加而增加,随炭水比的增加呈现先增加后降低趋势。电压和电导率的增加、p H的减小有利于活性粒子H2O2、O3的生成。(2)研究了活性炭位于MPPBPD体系中高低压电极之间的再生性能,分析了该放置方式对活性炭表面形貌的影响。表明,随电压的增加、电极间距的减小、再生时间的延长以及炭水比的减小,再生率增加能量效率降低。随载气量的增加、活性炭与高压电极之间距离的减小,再生率和能量效率均增加。在电压12 k V、电极间距20 mm、电导率750μS/cm、p H=6、载气量6 L/min、炭水比1:10、活性炭距离高压电极0 mm、再生30 min的条件下,再生效果最好,再生率和能量效率分别为126%和15.2 kg/k Wh,苯酚降解率为86%,粉末率为4%,质量损失率为4%,且再生得到的粉末炭凹凸不平。(3)研究了活性炭位于MPPBPD体系中低压电极之上的再生性能,分析了该放置方式对活性炭表面形貌的影响。研究结果表明,在电压14 k V、电极间距10 mm、再生液电导率750μS/cm、p H=6、载气量6 L/min、炭水比1:10、再生30 min的条件下,活性炭的再生效果最好,再生率和能量效率分别为88%和7.5 kg/k Wh,苯酚降解率为88%,粉末率为0%,再生炭质量几乎不损失,且表面平整、结构完整。(4)利用活性炭位于MPPBPD的低压电极之上再生系统,构建了MPPBPD+Fenton耦合再生体系,探究了该体系的再生性能,对比了MPPBPD再生体系与耦合再生体系的活性炭再生效果、苯酚污染物降解效果。研究结果表明,再生率随Fe2+浓度以及p H的增加呈现先增加后降低的趋势。随着载气量的增加、再生时间的延长、炭水比的减小,再生率呈增加的趋势。在电压14 k V、电极间距10 mm、Fe2+浓度260 mg/L、电导率1500μS/cm、p H=3、载气量6 L/min、再生时间30 min、炭水比1:10的条件下,再生效果最好,再生率为98%,苯酚降解率为97%。与同一条件下MPPBPD体系相比,耦合体系再生率提高12%、苯酚降解率提高11%。分析了耦合再生体系对活性炭上苯酚的降解机理,结果显示,苯酚污染物在·OH、H2O2及O3的氧化作用下被降解,活性炭恢复吸附性能。(5)分析对比了MPPBPD再生体系与耦合体系对活性炭性质的影响。结果表明,经MPPBPD再生体系与耦合体系再生后,活性炭表面的小颗粒附着物明显减少,再生前后的吸附等温线均属于I型,再生炭的孔结构参数均得到一定的恢复并且表面碱性基团和内酯基含量降低,酚羟基、羧基以及酸性基团含量增加。相比于MPPBPD再生体系再生炭,耦合体系再生炭表面的酸性基团含量更高且活性炭表面Fe3+含量增加。
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