g-C3N4光催化降解Cu-EDTA络合物的研究

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石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种新型非金属半导体光催化剂,在环境修复领域有着广阔的应用前景。本文成功制备了g-C3N4-C、g-C3N4-D、g-C3N4-M和g-C3N4-U四种氮化碳,并通过氧掺杂制得了g-C3N4-O,然后利用XRD、FTIR、EPR、BET、SEM、TEM、XPS和UV-vis DRS等方法对其上述五种碳化氮的微观结构和性质进行表征,并对g-C3N4在光催化降解Cu-EDTA中的应用进行了研究,对比了不同前驱体制得的g-C3N4光催化性能的差异,也验证了氧掺杂对碳化氮光催化能力的改善,还研究了g-C3N4微观结构与光催化能力之间的关系,并对比了掺氧前后g-C3N4光降解Cu-EDTA的机理。结果表明:(1)以单、双、三氰胺和尿素四种材料为前驱体,在400℃至550℃下通过热解法成功制备的碳化氮中,每种前驱体光催化效果最好的分别是单氰胺550℃热聚合产物(g-C3N4-C)、双氰胺550℃热聚合产物(g-C3N4-D)、三聚氰胺450℃热聚合产物(g-C3N4-M)和尿素550℃热聚合产物(g-C3N4-U)这四种石墨相碳化氮粉末。虽然这四种材料均具有明显的3-s-三嗪结构,但各自的微观性质有明显差异。(2)催化剂投加量为0.2 g/L,pH=2,初始Cu-EDTA浓度为0.1 mmol/L时,四种石墨相碳化氮对Cu-EDTA去除率从高到低排序是g-C3N4-U>g-C3N4-C>g-C3N4-M>g-C3N4-D,其中g-C3N4-U在30 min对Cu-EDTA去除率是78%。(3)g-C3N4-U具有较高去除率的原因,是其更大的比表面积和更小的微观尺寸缩短了光激发产生的电子和空穴转移至g-C3N4表面的距离,提高了光生电子和空穴的利用效率。(4)氧掺杂后的g-C3N4-O相对于g-C3N4-U有更好的结晶度,、更大的比表面积和更薄的片层结构,光催化性能明显提升,g-C3N4-O对Cu-EDTA去除率为98%比g-C3N4-U提高了20%。(5)自由基猝灭实验结果表明:光降解Cu-EDTA过程中g-C3N4-U的活性因子是O2·-、空穴和·OH,三者都起到较大作用,而g-C3N4-O的活性因子仅有空穴和·OH,且空穴对降解Cu-EDTA起到主要作用。本研究探索了煅烧温度和解前驱体种类对g-C3N4的光催化性能和微观结构的影响,也探索了氧掺杂对g-C3N4光氧化能力的提升,为g-C3N4光催化技术在实际废水处理中的应用提供了理论支持。
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