【摘 要】
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随着科学技术的发展,低功耗电子设备、智能家居以及物联网开发正如火如荼的展开,这些新型电子设备都需要电源为其提供动力实现自驱动和可持续工作。在未来的几十年,预计将有大量低功耗电子设备安装于室内环境中,对能量收集装置市场需求巨大。太阳电池不仅能将太阳能转化成电能驱动大功率电器,还可以将室内中低强度的光能转化成电能驱动低功耗电子设备,具有极大的应用前景。钙钛矿太阳电池因其带隙可调、制备工艺简单以及优异的
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随着科学技术的发展,低功耗电子设备、智能家居以及物联网开发正如火如荼的展开,这些新型电子设备都需要电源为其提供动力实现自驱动和可持续工作。在未来的几十年,预计将有大量低功耗电子设备安装于室内环境中,对能量收集装置市场需求巨大。太阳电池不仅能将太阳能转化成电能驱动大功率电器,还可以将室内中低强度的光能转化成电能驱动低功耗电子设备,具有极大的应用前景。钙钛矿太阳电池因其带隙可调、制备工艺简单以及优异的弱光发电性能等特点,成为低功耗室内应用独立电子器件实现自驱动、持续工作的理想选择。短短几年时间,室内光照下的转换效率已取得非常大提升,但与Shockley-Queisser理论效率仍存在较大的差距。其主要原因有:（1）目前广泛使用的反溶剂制备钙钛矿薄膜制备方法很难得到微米厚度的高质量钙钛矿薄膜,导致光损失严重,短路电流密度(Jsc)较低;（2）器件的带隙与光源的光谱不匹配导致开路电压(Voc)损失严重;（3）薄膜制备过程中产生大量缺陷引起严重非辐射复合损失,进一步降低开路电压和填充因子（FF）。由此可见,增加薄膜厚度、调控薄膜带隙、改善薄膜质量是进一步提升钙钛矿室内光伏器件性能的有效途径。本论文围绕以上三个方面展开研究,首先调整钙钛矿薄膜的厚度和带隙,保证与光源光谱相匹配,然后利用碘化胍（GAI）进行体相掺杂,利用2-（4-甲氧基苯基）乙胺氢溴酸盐（CH3O-PEABr）钝化薄膜表面缺陷。经过体相掺杂和界面钝化的协同作用,器件在室内光照条件下的光电转换效率从37.57%提升到40.1%。理论计算预测,室内光伏器件的Shockley-Queisser理论效率可达57%,对应的吸光材料带隙为1.9 e V,而前期工作中钙钛矿材料带隙为1.59 e V。为进一步提升钙钛矿室内光伏器件的光电转换效率,我们采用逐步过渡的研究策略,先选取1.69 e V带隙的钙钛矿作为研究对象,且该带隙也是钙钛矿与晶硅叠层电池中钙钛矿材料的最佳带隙。由于此组分钙钛矿中溴（Br）和铯（Cs）含量较高,使钙钛矿薄膜的结晶速率加快,相分离现象较为严重,影响了器件性能。研究表明,N-甲基-2-吡咯烷酮（NMP）具有较好的抑制相分离的作用,因此我们先用NMP替换常用溶剂N,N-二甲基亚砜（DMSO）以获得高质量钙钛矿薄膜,再利用烟酸钝化薄膜表面缺陷。通过调整钙钛矿薄膜的带隙和厚度,以及对钝化薄膜缺陷,最终达到提升器件性能的目的。具体研究结果如下:1、首先,通过调整碘化铅以及有机溶液的浓度,使钙钛矿吸光层厚度达到微米级,从而提高了钙钛矿薄膜对入射光的利用率,降低光损失,提升短路电流。当前驱体溶液浓度为1.7 M时,在光强824.5勒克斯（lux）（功率密度为301.6μW/cm~2）的LED灯照射下器件的光电转换效率达到35.38%。其次,引入溴化铅（Pb Br2）调整钙钛矿薄膜带隙,使其与测试光源光谱匹配。当Pb Br2摩尔浓度达到8%时,成功地将钙钛矿器件的带隙从1.56 e V增加到1.58 e V,器件的光电转换效率达到37.57%。最后引入GAI钝化体相缺陷,引入PEABr-OCH3钝化薄膜表面缺陷。经过两者的协同作用,钙钛矿薄膜制备过程中产生的缺陷被有效钝化,器件的光电转换效率从37.57%提升到40.1%,同时稳定性也得到明显提升。2、首先采用溶剂替换策略,达到了减缓钙钛矿薄膜结晶速率,抑制相分离的目的。然后利用烟酸钝化处理钙钛矿薄膜表面缺陷。通过对烟酸浓度优化,最终确定烟酸浓度为3 mg/m L时,器件性能达到最佳。PL和TRPL测试结果显示,经烟酸钝化处理后,薄膜载流子寿命明显延长,由此说明钙钛矿薄膜表面的缺陷被有效钝化。在AM1.5G光照下,优化器件的光电转换效率达到19.93%。同时在1000lux的3000 K LED灯照射下,优化器件的光电转换效率达到38.57%。此外经烟酸钝化处理后,钙钛矿薄膜稳定性也有所提升。
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