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甲烷-二氧化碳重整，也称为甲烷干重整(DRM)，是指在高温反应条件下，CH4和CO2反应生产合成气的过程。该过程是目前最有效的转化利用CO2的途径之一，所得到的H2/CO比接近1，很适合作为原料气进一步利用在菲舍尔托化学反应或甲醇合成中获得多种化工产品。干重整过程需要高温才能实现甲烷的高转化率。然而，高温条件会产生催化剂的积碳和烧结等难题。目前，正是由于表面抗积碳能力差和活性部位容易烧结，甲烷干重整催化剂的利用受到限制。因此，如何避免催化剂积碳和烧结，提高甲烷干重整催化剂的结构稳定性仍然是一个重大的挑战。催化剂的失活不仅取决于反应环境，而且很大程度上受催化剂本身活性组分大小和空间结构等物化特征的影响。针对这些问题，本论文在甲烷干重整方面做了如下工作: (1)利用SiO2结构限域NiO-MgO固溶体，考察了催化剂结构对甲烷干重整反应性能的影响。采用微乳液法制备了限域结构的镍镁固溶体催化剂，结果表明，限域的NiO-MgO@SiO2催化剂不仅有效地实现了催化高活性，还提高了长周期稳定性，NiO-MgO@SiO2催化剂在在40h的稳定性评价中没有明显的积炭失活。XPS、HRTEM以及H2-TPR等系列表征结果显示:限域结构下的催化剂具备更小颗粒尺寸的活性镍，更强的金属-载体强相互作用(SMSI)，更大的比表面积等特性。 (2)合成了Ni-Co等双金属限域催化剂，优化了金属比例，考察了催化剂结构对甲烷干重整反应性能的影响。采用微乳液法制备了限域结构的含不同Ni-Co比例的催化剂，Ni-Fe催化剂以及单金属镍基催化剂。评价结果表明，Ni-Co@SiO2催化剂(Ni∶Co=3∶1)拥有较高的转化率，还具有最优异的周期稳定性;该催化剂在20h的稳定性评价中没有明显的积炭失活;XPS以及H2-TPR表征结果表明:相比较其它催化剂，Ni-Co@SiO2(Ni∶Co=3∶1)催化剂具备更强的金属-载体强相互作用(SMSI)。 (3)探索了二氧化铈、氧化钙分别作为助剂和载体对核壳结构催化剂干重整反应性能的影响。采用微乳液法合成了限域结构的的镍铈催化剂，将NiO-CeO2纳米颗粒限域于SiO2核壳结构的内框架中，结果表明，在670℃下，二氧化铈作为助剂使得催化剂在限域结构下不仅具有较高的转化率，而且表现出了较高的稳定性，NiO-CeO2@SiO2催化剂在20h的稳定性评价中没有明显的积炭失活。XPS以及HRTEM表征结果表明:其具备更小颗粒尺寸的活性镍以及更强的金属-载体强相互作用(SMSI)。 另外，通过将二氧化铈、氧化钙分别作为载体，合成了NiO-MgO/CeO2催化剂和NiO-MgO/CaO催化剂，在800℃下，NiO-MgO/CeO2催化剂的稳定性较好，在20h的稳定性评价中没有明显的失活。