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大气细粒子PM2.5中的金属元素在整个地球物理、化学循环中起着重要作用,重金属元素具有“致癌、致畸、致突变”作用,能进入人体肺部内沉积并富集,长期危害人体健康。深圳经济飞速发展的同时,大气环境环境问题日益突出,关于深圳大气细粒子PM2.5的研究相对北京、上海等国内大城市较少,尤其对PM2.5中金属元素的污染缺乏系统、全面的研究。
本论文系统研究了深圳大气PM2.5中23种金属元素的污染特征和时空变化特征,讨论气象因素对金属元素浓度的影响,用主成分分析法进行来源解析,并评价了9种典型重金属对人体的健康风险。由于汞及其化合物具有很强的挥发性,本研究单独对其进行了分析和讨论。
在学院区和工业区,分夏、秋、冬季采集PM2.5样品,对其中颗粒态汞的分析结果显示,深圳大气PM2.5中汞的浓度均值为72.1 pg/m3,与国内外同类研究的结果相比,其污染处于中等水平。PM2.5中的汞存在较大的季节和功能区差异,且季节差异更为显著,冬季污染最重,夏季次之,秋季最低。工业区夏季PM2.5中汞的浓度明显高于秋季,一是受局地燃煤电厂排放量增加的影响,二是台风外围下沉气流导致污染物在局地累积。从功能区差异来看,夏季和冬季,工业区PM2.5中汞的污染水平显著高于学院区,这主要受局地燃煤电厂排放的影响;秋季学院区浓度高于学院区,可能跟集中的生物质燃烧排放有关。颗粒态汞的相对含量受温度影响较大,二者呈显著负相关(R2=0.78)。
在西丽点(城市点)采集2009年的PM2.5样品,并在秋季选取坝光点(对照点)进行了同步加强观测,用ICP-MS分析其中22种金属元素的含量,结果显示,22种金属元素的质量浓度平均为2.43±1.37μg/m3,相对含量平均为64.15±21.02 mg/g;K、Na、Al、Fe、Zn、Ca、Mg和Pb8种金属元素的浓度最高,分别占金属元素总质量浓度的23.5%、17.5%、15.2%、13.1%、10.2%、9.3%、3.8%、2.7%,合计占95.4%。金属元素的浓度受风和降水的影响较大,统计分析结果表明,风速越大,金属元素的浓度越低,但Na在夏季表现出不同的特征,其浓度和相对含量均随风速增大而增大,这主要受来自海洋的东南季风的影响。降水对PM2.5中的金属元素具有显著的清除作用,对痕量重金属元素的去除效率略高于常量元素。
从金属元素浓度的季节变化来看,冬季>秋季>春季>夏季;从空间变化来看,西丽点高于坝光点,尤其当同处于重污染天气情况下时,西丽点的浓度增长更为迅速,与坝光点的浓度比值更大。不同天气条件下,两个采样点主要元素的组成和比例有所差异,主要表现在,重污染天气情况下,Al、Fe、Ca等地壳元素对西丽点的贡献增大,Zn和Pb在坝光点的比例明显升高。用主成分分析法对PM2.5中的金属元素进行源解析,结果显示,深圳PM2.5中的金属元素主要来源于冶金化工、生物质燃烧、垃圾焚烧、重油燃烧排放、土壤、地面和建筑扬尘、交通污染和海洋气溶胶。从污染源的分布来看,深圳大气PM2.5中的金属元素主要来源于深圳本地和周边的东莞、惠州、广州和汕尾等地。
应用危害鉴别-暴露评价-剂量反应关系评价-危险度特征分析“四步法”对As、Cd、Cr、Ni、Pb、Hg、Zn、Cu和Mn9种重金属进行人体健康风险评价,采样期间,深圳大气PM2.5中9种重金属的危险度大小依次为:As>Cr>Cd>Ni>Pb>Mn>Zn>Cu>Hg,重金属的致癌风险显著高于非致癌风险,致癌污染物As和Cr的年均超额危险度最高,接近人群的可接受水平10-6。