【摘 要】
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金属有机框架（Metal Organic Frameworks,简称MOFs）,是由无机二级结构单元和有机配体连接而成的一种新型多孔材料,有机-无机杂化结构使其拥有较高的比表面积、灵活的孔径、优秀的热稳定性以及多样性的结构,是负载金属纳米颗粒的理想载体之一,应用于许多领域特别是多相催化领域。考虑到MOFs自身活性催化位点相对有限,为了进一步拓展其催化领域的应用范围,本文重点围绕MOFs中引入金属纳
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金属有机框架（Metal Organic Frameworks,简称MOFs）,是由无机二级结构单元和有机配体连接而成的一种新型多孔材料,有机-无机杂化结构使其拥有较高的比表面积、灵活的孔径、优秀的热稳定性以及多样性的结构,是负载金属纳米颗粒的理想载体之一,应用于许多领域特别是多相催化领域。考虑到MOFs自身活性催化位点相对有限,为了进一步拓展其催化领域的应用范围,本文重点围绕MOFs中引入金属纳米颗粒构筑高活性催化剂,对其进行结构表征、催化性能测试以及主客体之间的协同效应的探讨与研究。本毕业论文的研究课题内容可分为以下两个部分:1、选取MIL-101（Cr）为母体材料,在其表面共价接枝三苯基膦（PPh3）配体,然后负载钯纳米颗粒（Pd NPs）,得到Pd/MIL-101-PPh3催化剂。为了系统地研究配体对钯纳米颗粒的影响,相同条件下制备了Pd/MIL-101和Pd/MIL-101-NH2催化剂。由于不同配体的空间立体效应不同,因此Pd NPs粒径大小也不同,顺序为:Pd/MIL-101-PPh3＜Pd/MIL-101-NH2＜Pd/MIL-101。同时由于PPh3的供电子效应,显著促进了对芳基卤化物中碳卤键的活化,因此Pd/MIL-101-PPh3在对2-碘苯胺、二氧化碳和异氰化物的三组分环化反应中表现出较高的催化活性,远超于Pd/MIL-101和氨基功能化的Pd/MIL-101-NH2以及其他工业Pd/C和Pd/Al2O3催化剂。此外,由于MOFs表面功能化产生的分子栅栏效应,在反应过程中Pd/MIL-101-PPh3能够防止钯物种的迁移、团聚和浸出问题,大大提高了催化剂的稳定性。2、以MIL-101（Cr）为原材料,通过酸刻蚀法制备中空结构MOFs材料,然后采用等体积浸渍法和硼氢化钠还原策略,制备了Pd/HM-MIL-101催化剂。为了系统地研究刻蚀对钯纳米颗粒的影响,在相同条件下制备了Pd/MIL-101催化剂。由于刻蚀之后使得MOFs的孔径增大,原本不容易进入到亲水性孔道中的金属前驱体溶液能够扩散进框架中,因此在Pd/HM-MIL-101中Pd NPs均匀分散,尺寸在1-2 nm之间,而在Pd/MIL-101中Pd NPs分布在其外表面,粒径大小在4-5 nm之间。我们设想,合理控制刻蚀时间,制备合适MOFs空腔钯负载催化剂,能够在一定程度上提高催化剂活性和反应速率,或者通过精确控制空腔大小,有可能能够将尺寸较大的配体或者活性中心包裹在MOFs当中,从而实现均相体系的异相化。
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