负载型碳纤维催化剂的制备及其对甲苯催化燃烧性能的研究

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城市挥发性有机化合物(VOCs)的排放量与日俱增,苯类VOCs的污染问题尤为突出,催化燃烧是最有效的VOCs净化技术之一,当务之急是高效低廉催化剂的研制。基于MnCeOx复合过渡金属氧化物的高催化活性和活性炭纤维(ACF)的高比表面积,本文以ACF为载体,Mn-Ce二元金属复合物为催化活性成分,采用浸渍法制备Mn-Ce/ACF催化剂用于甲苯的催化燃烧特性研究。采用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、光电子能谱(XPS)等现代表征技术分析催化剂的结构特征,揭示催化剂制备过程、运行参数和甲苯催化活性影响之间的构效关系,重点探究ACF酸性基团作用机制、Mn-Ce相互作用和MnCeOx形貌的影响。MnCeOx的晶型、形貌和分散度是影响催化活性的关键。载体酸改性可引入丰富的含氧官能团,不仅提升甲苯的吸附容量,还具有靶向引导作用,促使氧化物分散均匀,原始ACF和碱处理ACF负载的MnCeOx结晶度较高;催化剂制备最佳工艺是采用过饱和浸渍液一步法,控制总负载量为10%,焙烧温度为450℃,主要由于MnCeOx固溶体的形成与分散均匀;通过浸渍顺序的改变发现,前驱体的共混和氧化物晶型结构限制了固溶体的形成,Mn进入CeO2中构成固溶体,这种形态无定型并具有结构缺陷。Mn-Ce/ACF催化剂具有良好的稳定性,在230℃下运行10h保持85%以上的转化率。空气中的氧气不断转化为吸附氧,再转为体相氧;反应后的催化剂晶型没有变化,Mn4+含量下降,Ce4+转化为了Ce3+;甲苯的降解机理较为复杂,推测有三种路径,以甲基氧化与苯环开环为主。
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