晶种导向麦羟硅钠石转晶合成沸石分子筛

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ziquan33071033
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沸石分子筛是一种由[SiO4]和[AlO4]-构成的无机微孔晶体,因为沸石分子筛化学稳定性高、比表面积大、孔道结构有序,而在石油化工、离子交换与吸附、气体分离方面有着重要应用。传统的沸石分子筛的合成方法是水热合成法,并且需要在合成体系中加入有机物作为模板剂导向目标沸石的形成。这种合成方法会造成环境污染、资源浪费、合成成本增加等一系列的问题,不符合绿色化学的基本要求。因此,可以使用晶种作为结构导向剂来进行沸石分子筛的合成,从而避免使用有机模板剂带来的一系列环境问题。层状硅酸盐转晶合成沸石分子筛是一种高效、高选择性的合成方法,相关的研究内容仍在不断拓展。本文旨在研究晶种导向麦羟硅钠石转晶合成沸石分子筛,分别在水热合成体系与固相合成体系中制备不同类型的沸石分子筛,并对其转晶过程中次级结构单元的变化和晶种的导向作用进行研究。主要研究结果如下:(1)以麦羟硅钠石为转晶原材料,使用晶种导向合成法,分别在水热条件与固相条件下成功制备了 beta沸石,对产物进行了详细的表征,研究并讨论了两种体系中各种影响因素对合成结果的影响。在两种合成体系中,麦羟硅钠石中部分的五元环和六元环会得到保留,参与到beta沸石的生长中;晶种会发生部分溶解,为目标沸石的生长提供活性表面。(2)以麦羟硅钠石为转晶原材料,使用晶种导向法,分别在水热合成体系与固相合成体系中制备了 omega沸石,对产物进行了详细的表征,研究了改变实验条件对转晶结果的影响。在对两种合成体系中晶种的作用进行研究时发现,在水热体系中晶种只发生了部分的破坏,而在无溶剂固相体系中晶种几乎完全被破坏。在转晶过程中麦羟硅钠石的一部分五元环和六元环会保留下来并且参与到omega沸石骨架的生长中。(3)以麦羟硅钠石为转晶原材料,使用晶种导向法,分别在水热合成体系与固相合成体系中制备了菱沸石,对产物进行了系统的表征,研究了不同的实验因素对最终合成产物的影响。在对两种合成体系的次级结构单元变化的研究中发现,麦羟硅钠石中只有六元环得到了保留;在固相体系中晶种破坏程度较大,产生晶核多,因此最终产物呈现不规则小球状;而在水热体系中晶种破坏程度小,菱沸石沿晶种表面生长呈现爆米花状。(4)对不同合成体系中晶种导向麦羟硅钠石转晶合成沸石分子筛的形貌、产率、晶化时间等方面进行了对比,分析了水热与固相两种体系下晶种的导向作用与次级结构单元变化情况的异同,并建立了相应的转晶模型。
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