论文部分内容阅读
随着工业的发展,有机污染物广泛存在于水中,而这些有毒有害的污染物很难在自然环境中自行降解。光催化技术是兴起于20世纪70年代的新型水处理技术,这种方法具有高效、工艺简单、绿色无毒、产物彻底等突出优点,在降解有机污染物,尤其是难降解的有机染料方面表现出很强的优势。目前研究最多的是TiO2,由于其禁带宽度为3.2 eV,只能对紫外光进行响应,因此研制新型可见光下响应的光催化剂仍是重要课题。银基配合物是由银离子与有机配体合成的化合物,由于多数银基化合物对可见光表现出强烈的吸收,所以银基配合物作为光催化剂降解有机污染物的研究也受到越来越多人的关注。本文共合成了14例银基配合物:Ag(L1OH)(L2)·H2O(1),[Ag(pyz)(Hnpth)]·H2O(2),Ag(dpyz)2/2(Hntph)(3),Ag(4,4’-bipy)(Hntph)(4),Ag(bpe)(Hnpth)(5),[Ag(pyz)(Hntph)]·2H2O(6),Ag(tpyz)2/2(Hntph)(7),Ag(epyz)2/2(Hntph)(8),[Ag2(dtrz)2(Hntph)2](9),Ag(epyz)0.5(Hnpth)(10),Ag4(H2O)2(npth)2(11),[Ag2(dtrz)2(pht)]·5H2O(12),[Ag2(dtrz)2(dpt)]·5H2O(13),Ag4(epyz)2(npth)2(14)(L1=硫酰咪唑,L2=咪唑,H2npth=三硝基邻苯二甲酸,H2ntph=硝基对苯二甲酸,H2npth=三硝基邻苯二甲酸,H2pht=对苯二甲酸,H2dpt=羟基对苯二甲酸,pyz=吡嗪,dpyz=2,5-二甲基吡嗪,tpyz=三甲基吡嗪,epyz=四甲基吡嗪,dtrz=3,5-二甲基-4-氨基-1,2,4三氮唑,4,4’-bipy=4,4’-联吡啶,bpe=1,3-二(4-吡啶基乙烯)。其中1-5是单核银配合物,6-10是双核银配合物,11-13是四核,14是八核银配合物。本文对这14例配合物进行了在紫外和可见光下光催化降解罗丹明B的实验,并讨论了不同核数对光催化效果的影响。5例单核银配合物中,除了配合物5,配合物1-4在紫外光下对罗丹明B都有不同程度的降解效果,当光源为LED灯模拟的可见光时,7 h内,配合物2,3,4对罗丹明B的降解效率分别为64%,73%,50%。配合物6-10均为双核的银基配合物,其中,紫外光下,配合物6-9对罗丹明B都有不错的降解活性。3.5 h内,配合物6可以降解63%的罗丹明B。而配合物7在紫外光下对罗丹明B的降解效果更为优秀,100分钟基本上可以完全降解这种染料。配合物8和配合物9在3.5 h对罗丹明B的降解效率分别为78%和90%。在可见光下,很遗憾配合物7基本对罗丹明B无降解效果,而配合物6,8,9在7h内对罗丹明B的降解率分别为78%,94%,91%。对于四核及八核的银配合物,通过光催化实验,发现无论在紫外还是可见光下,均无明显的降解染料罗丹明B的效果。以上光催化结果表明,银基配合物具有可见光下降解有机污染物的活性,是潜在的可见光催化剂。