改性活性炭去除饮用水中胺类氮消毒副产物的实验研究

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作为给水厂重要的工艺,消毒在灭菌的同时也会生成各种各样的消毒副产物(DBPs)。其中,氮类消毒副产物(N-DBPs)的毒性和致癌性都强于碳类消毒副产物(C-DBPs),因此,研究去除饮用水中的N-DBPs具有重大意义。研究通过对活性炭和沸石进行改性,分别筛选出了对亚硝基二乙胺(NDEA)和二氯乙酰胺(DCAcAm)两种N-DBPs吸附效果最优的材料,研究改性材料对NDEA和DCAcAm吸附性能,初步探讨吸附机理。活性炭和沸石在不同硫酸铁浓度、不同温度和时间下焙烧进行改性。结果表明,活性炭对NDEA和DCAcAm吸附性能均优于沸石的吸附性能。通过正交实验,发现在硫酸铁为0.3 mol/L、焙烧温度500℃、焙烧时间3h制备的改性活性炭(PAC-1),对NDEA的吸附最优;在硫酸铁为0.5mol/L、焙烧温度400℃、焙烧时间2h制备的改性活性炭(PAC-2),对DCAcAm的吸附效果最好。研究PAC-1对NDEA的吸附。结果表明,与未改性活性炭(AC)相比,PAC-1对NDEA的吸附容量高,同时对NDEA的去除率为原来的1.4倍。根据单因素分析和正交吸附实验,PAC-1对NDEA的静态吸附效果最好的条件是:反应时间为30 min,PAC-1投加量为4.0 g/L,p H值为8.0,对10 mg/L的NDEA溶液的去除率为92.1%。通过吸附动力学研究,PAC-1对NDEA的吸附动力学符合准二级动力学方程,吸附包含了物理吸附和化学吸附。PAC-1对NDEA吸附过程受到外扩散和内扩散的共同作用。通过吸附热力学研究,Langmuir等温线符合PAC-1对NDEA吸附。PAC-1对NDEA吸附属于单分子层的化学吸附,能自发进行,属于吸热反应。研究PAC-2对DCAc Am的吸附。结果表明,与AC相比,PAC-2对DCAcAm的吸附容量高,同时对DCAcAm的去除率为原来的1.67倍。根据单因素分析和正交吸附实验,PAC-2对DCAcAm的静态吸附效果最好的条件为:反应时间为200 min,PAC-2投加量为4.0 g/L,pH值为3.0,对10mg/L的原水的去除率为97.1%。通过吸附动力学研究,PAC-2对DCAcAm的吸附过程更符合准二级动力学方程,吸附过程包含了物理吸附和化学吸附。PAC-2对DCAcAm吸附过程受到外扩散和内扩散的共同作用。通过吸附热力学研究,Langmuir吸附等温线更符合PAC-2对DCAcAm吸附。PAC-2对DCAcAm的吸附能自发进行,属于吸热反应,升温能增加吸附速率和吸附容量。研究PAC-1和PAC-2对浓度分别是10 mg/L的NDEA和DCAcAm混合液的吸附。研究表明,PAC-1和PAC-2对混合液中NDEA的去除率都比较高,而对DCAcAm几乎没有去除效果。这说明了NDEA和DCAcAm之间存在很强的吸附竞争,并且NDEA的竞争力明显高于DCAcAm。通过比表面积分析、扫描电镜和X-射线衍射等对改性活性炭进行表征。结果表明,改性后的活性炭表面形态发生了变化,孔隙结构明显增强,比表面积和孔容都增大了很多,PAC-1和PAC-2分别对NDEA和DCAcAm的吸附能力增强。
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