阵列结构MOFs基电极材料构筑及电催化水分解性质研究

来源 :北京工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:benjaminzsj
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近年来,基于金属有机框架(Metal-organic framework,MOF)材料包括原始MOF、MOF衍生物及其复合物在电化学能源存储与转换领域获得了广泛关注。超高孔隙率、可调节的催化金属活性位点、功能化有机配体等诸多优势有利于电催化性能的提升。在本论文中,作者采用原位生长的合成方法,以二维阵列型的MOF为模板进行衍生处理,通过调节金属离子和部分衍生两种策略制备多级结构的电催化剂,并将它们应用于电催化分解水的研究。具体研究内容如下:1、以双金属MOF为模板,制备了封装在多孔碳纳米片阵列中的双金属磷化物(C@Ni Co P NSA),用于高效的析氢反应。研究表明,双金属之间协同作用可以调节电子结构,降低氢的吸附能,并促进氢在HER活性位点上的解吸。同时,石墨化的碳层可以提高电荷转移速率并防止高度分散的Ni Co P纳米粒子团聚。结果显示,C@Ni Co P在碱性介质中表现出高效的HER活性,10 m A cm-2的电流密度下过电势为47.9 m V,Tafel斜率为41.2 m V dec-1。这项工作为电催化剂的结构特征和活性之间的构效关系提供了新的见解,同时开发了一种有效构筑电催化剂的策略,用于合成高效稳定的电催化剂以进行能量存储和转化。2、通过原位生长的策略合成二维金属有机框架材料Ni-BDC,随后进行部分硫化处理,在其表面原位生成Ni S。制备的多级结构Ni-BDC@Ni S对OER表现出优异的活性。优化条件下,Ni-BDC@Ni S催化剂在20 m A cm-2的电流密度下具有330 m V的低过电势和62 m V dec-1的Tafel斜率,胜过大多数先前报道的Ni基硫化物催化剂。显然,Ni S和Ni-BDC阵列的复合有助于改善电子转移,促进水吸附以及增加丰富的活性物质。此外,原位制备的多级结构不仅为衍生物的制备提供了可行的途径,而且还增强了结构完整性,有助于实现有效且稳定的OER性能。因此,这种将导电活性物质锚定在多孔金属有机框架上的通用策略为制造OER的协同电催化剂提供了一种有效的方法。
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