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催化湿式氧化目前已成为处理高浓度难降解有机废水的最佳方法之一,但该方法所需的高温高压的苛刻操作条件限制了它的进一步推广应用。为缓和反应温度与压力,我们提出将三维电场效应与催化湿式氧化作用相结合以达到协同增效的新设想,使反应能在低温低压下进行并保持较高的有机物去除效果。本论文作为国家自然科学基金项目“电场效应与催化湿式氧化协同作用的机理研究(编号50378066)”的子课题和“上海市教委曙光计划项目”(编号:03SG17),主要研究内容为在负载型粒子电极研究的基础上优化选择适合叠加电场的催化湿式氧化反应的催化剂,初步探索电场效应与催化湿式氧化处理模拟废水苯酚的协同效果,并进一步研究了协同作用的影响因素。实验装置研制中改装设计了三维电场一体化连续式催化湿式氧化反应器。用BET、XRD、SEM和EDX等手段对溶胶-凝胶法制备的Mn-Sn-Sb/γ-Al2O3复合型粒子催化剂的微结构、表面形貌及物相进行了表征,并进一步优化、筛选出了适合协同作用下使用的Mn-Sn-Sb/γ-Al2O3,它既具有较好的催化活性,又有良好的稳定性。电场效应与催化湿式氧化联合处理苯酚废水的实验结果表明协同效果明显。实验结果表明,一体化反应器在较低反应温度(T=130℃)和氧分压(PO2=1.0 MPa)下即可获得相当满意的处理效果,空时仅为27 min时苯酚和TOC的去除率就分别可达到94.0%和88.4%。实验同时考察了反应温度(120-150℃)、氧分压(0.6-1.4MPa)、电流强度(0.25-1.0A)、苯酚初始浓度(1500-3000mg/L)、进水pH值(3.33-9.50)及催化剂粒径(20目<Dp<10目)等对协同效应的影响规律。影响因素的研究结果表明,反应温度、系统氧分压,电流强度,进水浓度、pH值、催化剂粒径都对协同反应处理苯酚废水有着一定的影响。通过紫外扫描和GC-MS检测中间产物,初步探讨了苯酚的协同降解机理。结果表明协同氧化体系下苯酚的主要降解途径与电催化氧化以及催化湿式氧化下的降解途径基本相同。