【摘 要】
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随着科技水平的不断发展和人类的生活水平的不断提高,伴随而来的环境问题和能源问题日益突出。如因抗生素过度使用导致抗生素的富集和水体污染。而面临化石能源的不断枯竭,清洁绿色新能源的开发迫在眉睫,尤其是具有最洁净、燃烧热值高的氢能的开发就更为重要。因此,迫切需要寻找到一种环境友好并且具有高效率的技术来实现。而光催化技术的出现为解决问题提供了一个新的方向。然而,现有光催化剂因其光利用率低、光生电子空穴易复
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随着科技水平的不断发展和人类的生活水平的不断提高,伴随而来的环境问题和能源问题日益突出。如因抗生素过度使用导致抗生素的富集和水体污染。而面临化石能源的不断枯竭,清洁绿色新能源的开发迫在眉睫,尤其是具有最洁净、燃烧热值高的氢能的开发就更为重要。因此,迫切需要寻找到一种环境友好并且具有高效率的技术来实现。而光催化技术的出现为解决问题提供了一个新的方向。然而,现有光催化剂因其光利用率低、光生电子空穴易复合等缺点,极大地抑制了光催化剂的性能和实际应用。因此,研制出具有宽光吸收范围、光生电荷的高效分离的催化剂对解决现有环境和能源问题将具有重要学术意义。反蛋白结构因具有独特的“慢光子”效应和有序大孔、大比表面积等特点,有效地增加了对光的吸收和光催化活性位点。因此,本论文就针对于光催化剂光利用率低和光生电子空穴易复合等问题,设计制备了以TiO2为基材的反蛋白结构材料并在此基础上,进一步制备出异质结光催化剂。通过把反蛋白结构与异质结相结合,不仅可以重建催化剂的内建电场,促进光生电荷的分离,而且还通过对材料结构的调控和改变催化剂的能级,导致其更高的光催化性能,从而成功实现了高效降解四环素废水以及优异的光裂解水产氢性能。具体研究内容如下:（1）反蛋白TiO2混相异质结的制备及其光催化性能研究。以聚苯乙烯微球为模板,以四氯化钛为钛源,制备出锐钛矿型TiO2反蛋白结构（a-TiO2）,再加入三氯化钛并在酸性条件下形成双相异质结光催化剂（a-TiO2/r-TiO2）。所合成的催化剂因具有大孔径的反蛋白光子晶体结构和慢光子效应,提高了TiO2的可见光的利用率。同时又因为锐钛矿/金红石双相异质结的存在,导致其更高的光生电荷分离效率。四环素废水降解实验表明,该混相异质结光催化剂在可见光120 min的照射下取得良好的四环素降解率（～92.0%）,明显高于商用P25（～72.0%）和未改性的a-TiO2反蛋白结构（～82.0%）。（2）反蛋白TiO2三相异质结的制备及其光催化性能研究:以聚苯乙烯微球为模板,分别以四氯化钛和硝酸铋为TiO2和Bi2O3的前驱体,制备出反蛋白结构的p-n异质结（Bi2O3/a-TiO2）,再加入三氯化钛并在酸性作用下形成三相异质结光催化剂（Bi2O3/a-TiO2/r-TiO2）。与混相异质结光催化剂相比所合成的催化剂因窄带隙Bi2O3和p-n异质结的引入,重大地促进了催化剂可见光吸收和光生电荷的分离效应。四环素废水降解实验表明,该光催化剂在可见光120 min的照射下不但取得了比双相异质结（～92.0%）更高的四环素降解率（～98.6%）,而且还呈现出良好的稳定性和抗环境干扰能力。（3）F-TiO2/NRs-TiO2多元异质结的合成及其光催化性能研究。以FTO玻璃板为基底,以聚苯乙烯微球为模板,以钛酸四丁酯为钛源,制备出锐钛矿型TiO2反蛋白结构（F-TiO2）,随后加入钛酸四丁酯并在酸性作用下经水热反应形成TiO2纳米棒（F-TiO2/NRs）,再加入三氯化钛在酸性作用下经水热在TiO2纳米棒（NRs）上形成晶面异质结（F-TiO2/NRs-TiO2）。所合成的催化剂不仅因FTO玻璃板的引入,而有效地解决了光催化剂复杂的分离问题,而且晶面异质结的引入也进一步加快光生电荷的分离效率。在降解抗生素废水的实验中,制备的光催化剂在可见光120 min的照射下也有较为好降解率（～80.6%）,尤其是在光电化学分解水的测试,发现在1.23 V的水分解电势下达到了1.12 m A/cm~2。
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