氧化石墨烯及其复合材料对二价金属离子吸附去除的应用研究

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氧化石墨烯(GO)是一种比表面积巨大,同时在平面和边缘带有大量如环氧基团(C-O-C),羟基(OH)和羧基(COOH)等官能团的片状柔性材料。能够通过石墨氧化很容易剥离同时功能化后能在水溶液和有机溶剂中形成均匀溶液,因此,它为石墨烯基材料的合成提供更多可能。含氧官能团的存在和芳香环sp2杂域允许GO参与广泛的化学键作用。因此,氧化石墨烯及其氧化石墨烯复合材料在环境废水中的重金属离子的去除方面展现了其潜在的应用价值。  尽管,很多研究已经关注氧化石墨烯对单金属离子的吸附处理,但是基本上还没有关于共存离子在氧化石墨烯上的竞争选择性吸附方面的报道。同时氧化石墨烯在吸附重金属离子后很难从溶液中去除。有鉴于此,我们首先研究了氧化石墨烯对多种金属离子的单组元,双组元以及三组元系统(Pb(Ⅱ),Ni(Ⅱ)和Sr(Ⅱ))共存情况下的吸附行为,以及考察了多种影响因素对Pb(Ⅱ)离子的吸附解吸行为;最后通过与四氧化三铁纳米颗粒的复合从而赋予氧化石墨烯磁性分离的特性,探讨了多种外界影响因素对Co(Ⅱ)离子在这种复合材料上的吸附行为。研究成果如下:  (1)氧化石墨烯对Pb(Ⅱ),Ni(Ⅱ)和Sr(Ⅱ)的单独吸附,竞争吸附以及选择性吸附顺序进行了探讨,结果表明:在单组元相同摩尔数的金属离子系统中,氧化石墨烯对三种金属的吸附量大小的顺序依次为Pb(Ⅱ)>Ni(Ⅱ)>Sr(Ⅱ);在双组元和三组元相同摩尔数的金属离子系统中,Pb(Ⅱ)在氧化石墨烯上的吸附竞争能力明显好于Ni(Ⅱ)和Sr(Ⅱ);不同实验因素(溶液pH值,温度和外加阳离子)都对Pb(Ⅱ)在氧化石墨烯上的吸附解吸行为具有一定的影响。  (2)合成的四氧化三铁/氧化石墨烯复合材料(M/GO)对Co(Ⅱ)离子的吸附研究发现,Co(Ⅱ)离子在M/GO复合材料上的吸附很好的符合伪二级速率方程模型;离子强度无关性和pH依赖性的M/GO复合材料吸附Co(Ⅱ)离子表明,Co(Ⅱ)离子的吸附机制在低pH值时是内层络合,而在高pH值下同时伴随着沉淀和内层表面络合。Co(Ⅱ)离子在M/GO复合材料上的吸附受外加离子的影响。从温度依赖性等温线计算出来的热力学参数表明,Co(Ⅱ)离子在M/GO复合材料的吸附是个吸热和自发的过程。吸附了Co(Ⅱ)离子的M/GO复合材料可以很容易通过磁性分离使其得到分离和从溶液中恢复去除。
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