【摘 要】
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析氧反应(Oxygen evolution reaction,OER)涉及到许多重要的能源转化系统,例如:可充电金属空气电池,电催化二氧化碳还原,电催化氮气固定以及水分解。由于析氧反应涉及到多质子耦合电子的转移导致其缓慢的动力学过程,因而需要高效的催化剂降低反应势能,提高催化效率。然而铱、钌等具有催化高活性的贵金属催化剂由于其昂贵的成本极大限制了它们的使用。因此开发廉价高效的析氧反应催化剂是降低可
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析氧反应(Oxygen evolution reaction,OER)涉及到许多重要的能源转化系统,例如:可充电金属空气电池,电催化二氧化碳还原,电催化氮气固定以及水分解。由于析氧反应涉及到多质子耦合电子的转移导致其缓慢的动力学过程,因而需要高效的催化剂降低反应势能,提高催化效率。然而铱、钌等具有催化高活性的贵金属催化剂由于其昂贵的成本极大限制了它们的使用。因此开发廉价高效的析氧反应催化剂是降低可充电金属空气电池等能源转化系统应用成本的重要研究方向。本文以泡沫金属为研究基础,通过热解法、水热法以及电化学氧化法得到多种掺杂的镍基材料,并讨论了掺杂成分对镍基材料析氧活性的影响。具体工作如下1、采用“一步法”策略,以泡沫镍为基底,通过热解的方法制备出了Ni3S2和N-Ni3S2。氮掺杂有效地提高了Ni3S2析氧催化活性,并且N-Ni3S2在10 m A cm-2电流密度对应的电势仅为1.551 V vs.RHE,同时其塔菲尔斜率仅为54.6 m V dec-1。2、对已经进行铁掺杂得到性能优化的过渡金属硫化物(Ni Fe)3S2为研究基础,通过简易的一步合成法制备出了一种廉价高效的电催化剂N-(Ni Fe)3S2。电化学测试表明,N-(Ni Fe)3S2在10 m A cm-2电流密度对应的电势仅为1.475 V vs.RHE,其塔菲尔斜率仅为35.3 m V dec-1。通过XPS、Raman等表征对N-(Ni Fe)3S2和(Ni Fe)3S2进行分析发现,硫化镍的结构在析氧过程中已经转化成羟基氧化镍的结构,并且S含量在XPS中已经近乎观测不到,而N含量仍然相当高并且N阴离子在析氧过程中价态也已经升高到负二价,并部分替换了羟基氧化镍结构中氧的位置。结合电化学测试结果表明,其实际析氧活性位点来源于:N-(Ni Fe)3S2原位氧化形成的氮掺杂羟基氧化镍铁。3、为了进一步验证非金属元素掺杂对电化学氧化形成的羟基氧化镍铁析氧性能的影响。我们以高比表面积的镍铁氢氧化物作为前驱体进行硫和硒等非金属元素的掺杂,并对其电化学原位氧化得到Ni Fe OOH(S,Se)、Ni Fe OOH(Se)、Ni Fe OOH(S)、Ni Fe OOH。电化学分析表明通过掺杂硫、硒实现了催化活性的提高,并且硫、硒共掺杂时电极性能以及本征性能得到了更大的提高,其10 m A cm-2的电流密度下的电位仅为1.425 V vs.RHE,低于许多已被报道的工作中优秀的析氧催化剂的电位,同时其塔菲尔斜率仅为31.99 m V dec-1。并且在长达190小时的10 m A cm-2电流密度下的恒电流稳定性测试中,Ni Fe OOH(S,Se)表现出十分优异的稳定性。
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