论文部分内容阅读
燃煤过程中气体和颗粒物等产物的测量研究,对于了解煤的形成,燃煤机理及煤的清洁利用等具有非常重要的意义。本文旨在通过热重-红外-质谱联用开展燃煤产物的定性定量测量研究,为进一步研究燃煤机理与污染物排放控制提供科学依据。首先结合脉冲热分析技术重点探讨了红外光谱测量过程中载气流速,热重炉温度,检测分辨率及扫描次数对气体定量分析的影响,结果表明载气流量和热重炉温度影响气体的扩散和传输能力,分辨率和扫描次数影响光谱结构及数据采集时间,气体红外光谱标定信号受载气流量和分辨率的影响较大。通过脉冲热分析技术分别建立了红外和质谱的C02和CH4标定工作曲线,由于燃煤过程中其它产物不同程度的干扰,红外和质谱中两种气体产物定量结果出现差异,最终测得神华混煤热解过程C02、CH4的析出量分别为65.9μg·mg-1、 24.1μg·mg-1。结合固体分解法标定了CO和H20,测得CO和H20的析出量分别为98.7μg·mg-1和52.5μg·mg-1。其次利用热重-红外-质谱测量了天池能源煤热解气体产物,发现其热解过程中主要生成有H2、H2O、NH3、CO2、CO、CH4和含C-O, C-H等官能团的气体产物,同时分析了煤种、气氛、粒径、升温速率对CO2、CO、CH4和H20的定量析出的影响。详细讨论了质谱检测过程中烃类离子碎片受干扰的情况,选择合适的质荷比表示烃类离子碎片,分析了煤种、气氛、粒径、升温速率对烃类离子碎片及含C-H官能团的气体产物的半定量释放规律的影响。基于上述分析,结果表明煤种、气氛、粒径和升温速率对不同产物析出规律的影响不尽相同。另外,对比了高硫煤热解过程中含硫气体产物SO2、H2S和COS的红外和质谱析出曲线,修正了红外H2S和S02析出曲线H20的干扰,修正了COS析出曲线CO的干扰,分析了升温速率和氧气浓度对含硫气体产物的影响。同时对于在测量高硫煤热解的过程中形成的含碳颗粒物,利用瑞利近似理论估算了其浓度,计算结果表明其浓度在0-60ppb之间。