【摘 要】
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CO2是非常丰富的,价格低廉的,环境友好的羰化试剂,目前将二氧化碳资源进行综合利用是绿色化学的重要内容。从经济角度和环境方面考虑,二氧化碳的化学固定又是当今国际上比较
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CO2是非常丰富的,价格低廉的,环境友好的羰化试剂,目前将二氧化碳资源进行综合利用是绿色化学的重要内容。从经济角度和环境方面考虑,二氧化碳的化学固定又是当今国际上比较热衷的研究方向之一化学固定CO2最有效的途径是通过CO2和环氧化合物环加成反应制备环状碳酸酯。另一种环状碳酸酯的制备方法由烯烃直接氧化碳酰化。后一种合成方法耦合了烯烃的环氧化和二氧化碳加成环氧化物两个系列反应,此合成方法避免了事先合成和分离中间体环氧化物的步骤;同时原料烯烃与环氧化物相比,不仅价格低廉而且毒性小,因此直接由二氧化碳与烯烃合成环状碳酸酯不仅节约能源而且经济具有很大的工业应用前景。从文献报导得知,高活性的环氧化催化剂是决定目的产物碳酸酯产率的决定因素。因此,只有寻找到对烯烃环氧化反应具有高活性,高选择性的催化剂,才是探索由烯烃直接合成环状碳酸酯的关键所在。本论文首先合成了负载型金基催化剂,考察其在苯乙烯环氧化反应的催化活性,发现Au/Fe(OH)3对苯乙烯环氧化有较好的转化率和选择性。因此,在此工作基础上我们将催化剂Au/Fe(OH)3与ZnBr2/Bu4NBr结合用于催化二氧化碳和苯乙烯一锅合成苯乙烯环状碳酸酯反应,同样得到较好的环状碳酸酯产率。通过对催化剂进行的表征和对影响催化性能的一些因素进行的详细考察,结果表明催化剂中Au3+与载体Fe(OH)3间协同作用共同对苯乙烯环氧化起到很好的催化效果。当负载型金催化剂与ZnBr2 /Bu4NBr结合时,负载型金催化剂对苯乙烯环氧化反应起催化作用,ZnBr2 /Bu4NBr对CO2环加成环氧化物起催化作用。
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