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硫系化合物具有灵活多变的结构和丰富的理化性质，为探索具有新颖性能的功能材料提供了广阔的空间。本论文立足于硫系化合物体系，主要做了以下几个方面的工作: 1.探索了四种新型的红外非线性光学材料，KHg4Ga5Se12，AgZnPS4，Na2In2GeSe6和K2ZnSn3Se8。其中KHg4Ga5Se12结晶在R3空间群，其三维网络结构由HgSe4和GaSe4四面体共顶连接而成。该化合物具有良好的相位匹配性能和极大的二阶非线性光学效应（约为同等条件下AgGaS2的20倍）。漫反射光谱表明KHg4Ga5Se12是一种直接带隙半导体，带隙为1.61eV。差热曲线进一步表明该化合物具有良好的热学稳定性，在700℃以下未发生分解。AgZnPS4结晶在Pna21空间群，其结构中所有的阴离子基团相互共项连接，形成了基团取向高度一致的三维共价网络。该化合物具备良好的相位匹配性能和较大的二阶非线性光学效应（约为同等条件下AgGaS2的1.8倍）。其实验带隙约为2.78eV。差热曲线则证明它是一种同成分熔融的化合物，熔点约为534℃。Na2In2GeSe6结晶于Cc空间群，呈现出了明显的三维网状结构。它可以有效的实现相位匹配，其二阶非线性光学效应约为同等条件下AgGaS2的0.8倍。Na2In2GeSe6的实验光学带隙约为2.47(2)eV。差热曲线表明它具有同成分熔融的热学性质，熔点为671℃。K2ZnSn3Se8结晶在P21空间群，其结构为明显的二维层状。理论计算和粉末倍频实验表明该化合物具有红外非线性光学效应，大小约为同等条件下AgGaS2的0.6倍。通过计算该化合物的声子谱，验证了其结构的稳定性。通过漫反射光谱测试，其光学带隙约为2.10eV。 2.探索了三种新型的磁性材料，Na2MnGe2Se6，Pb0.65Mn2.85Ga3S8和Pb0.72Mn2.84Ga2.95Se8。其中Na2MnGe2Se6结晶在I4/mcm空间群，其结构主要包括沿着c向排列的一维[MnGe2Se6]2-阴离子链和填充在空隙中的Na+。其链内和链间最邻近的Mn…Mn间距分别高达9.538(5)(A)和5.495(5)(A)。然而，该化合物在11K却表现出了反铁磁相变。此外，其实验带隙约为1.93eV。Pb0.65Mn2.85Ga3S8和Pb0.72Mn2.84Ga2.95Se8属于同构化合物，均结晶在P-6空间群。它们的三维结构包含有大量形状各异的空心孔洞，Pb2+则填充在最大的孔洞中。但是，尽管它们的结构类似，前者却表现为顺磁性，而后者在10K处存在自旋玻璃态相变。此外，Pb0.65Mn2.85Ga3S8呈现出了明显的多能带吸收（吸收边分别为738nm和551nm），而Pb0.72Mn2.84Ga2.95Se8则仅表现出了一个吸收边(751nm)。它们的二阶非线性光学效应分别约为同等条件下AgGaS2的1.5倍和4.4倍。 3.探索了两种具有可见光光催化活性的材料，Ba2ZnSe3和BaAu2S2。其中Ba2ZnSe3结晶在Pnma空间群，其结构由沿着6向排列的一维[ZnSe3]4-阴离子链和填充在空隙中的Ba2+组成。其实验带隙约为2.75eV，差热曲线进一步表明Ba2ZnSe3具有良好的热学稳定性。通过光催化降解有机染料罗丹明，还发现Ba2ZnSe3具有良好的可见光光催化活性（约为同等条件下g-C3N4的0.56倍），循环降解实验则进一步证实Ba2ZnSe3具有优异的循环活性。BaAu2S2结晶在I41/amd空间群，其结构由“之”字形的[AuS2/2]。。链和填充在孔洞中的Ba2+组成。其实验带隙约为2.49eV。在降解有机染料罗丹明的实验中，BaAu2S2表现出了优异的可见光光催化性能（约为同等条件下g-C3N4的1.3倍）和卓越的循环活性。在光子能量大于2.49eV的区域，BaAu2S2的吸收系数均超过了104cm-1。此外，其有效电子质量仅为g-C3N4的五分之一。这些因素可能促进了光生载流子的迁移和分离。