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燃料电池作为一种将化学能直接转化为电能的装置,因其无污染排放和高能量转换率的优点被全球广泛关注。而在燃料电池的所有组件中,人们将目光更多地集中在阴极催化剂,这是因为发生在阴极的氧还原反应（oxygen reduction reaction,ORR）对燃料电池效率的提高有着深远的影响。目前,Pt和Pt基材料被认为是一种高效的ORR催化剂,但是高昂的成本、稀缺的储量、差的抗甲醇毒化和稳定性使其无法满足大规模商业化的要求。因此,开发一种低成本、高活性、高抗甲醇毒性和稳定性的非Pt催化剂来代替现有的Pt和Pt基催化剂迫在眉睫。最近的研究表明,将杂原子（N,F,P等）引入碳材料中可以破坏原子电荷密度和自旋密度,从而调整电子排列并提高材料的ORR性能。基于此,本文制备了不同杂原子掺杂的三维石墨烯,并探索了微观结构对其ORR性能的影响,具体研究过程及结论如下:（1）用改进Hummers法制备的氧化石墨烯（graphene oxide,GO）作为石墨烯的前驱体,尿素作为氮源,抗坏血酸作为还原剂和交联剂,以热还原法制备出混合还原氧化石墨烯（reduced graphene oxide,rGO）水凝胶,再将得到的水凝胶透析、冷冻干燥和热解,即可得到氮掺杂三维还原氧化石墨烯（N-3DrGO）。XPS测试表明该方法成功将氮原子掺入碳骨架中,SEM照片表明原始的GO是无孔洞的大块纳米片结构,氮原子掺杂后,样品呈现典型的三维多孔结构。当GO与尿素的质量比为1:4时,材料的比表面积最大,为162.07 m2g-1。电化学测试表明所有N-3DrGO都拥有良好的稳定性、抗甲醇性能以及ORR活性,其中N4-3DrGO由于拥有较大的比表面积和高含量的活性氮,在所有制备的材料中ORR活性最好,但由于其2电子转移特征,ORR性能远低于商业Pt/C。（2）为了提高催化剂的ORR性能,我们在氮掺杂的基础上引入第二种杂原子氟,以氟化铵为氟源制备得到氮氟共掺三维还原氧化石墨烯（NF-3DrGO）。物理表征表明材料是疏松多孔结构,氮原子和氟原子均成功掺入碳材料。电化学表征说明,引入氟原子后,材料的ORR性能相较于N-3DrGO显著提高。材料的ORR活性的提高可通过简单地调节尿素与氟源的质量比来实现,当尿素与氟化铵的质量比为1:5时,材料的ORR活性最优,平均转移电子数为3.85,这表明材料的ORR过程是以4电子为主,与商业Pt/C接近。但是,从LSV曲线发现,简单调节尿素与氟源的质量比,很难再进一步提高其ORR性能。（3）为了进一步提高材料的电化学性能,我们改变了杂原子的类型,以尿素和磷酸氢二铵作为杂原子前驱体,制备得到氮磷共掺三维多孔石墨烯（NP-3DrGO）,并详细考察了热解温度对产物ORR性能的影响。测试结果表明,材料是三维多孔结构,氮原子和磷原子均成功掺入碳骨架中。热解温度影响着材料的ORR性能,热解温度越高,ORR性能越好。本实验中,当热解温度为1100℃时,材料的ORR性能最优,转移电子数计算表明NP-3DrGO-1100的平均转移电子数为4,其电催化性能可与商业Pt/C媲美。此外,NP-3DrGO-1100的抗甲醇性能和稳定性要优于商业Pt/C。这些良好的性能使得NP-3DrGO-1100可以作为一个有应用前景的燃料电池ORR催化剂。