介孔二氧化硅材料的仿生合成及其固定化漆酶的研究

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本文研究了以两性表面活性剂和氨基酸阴离子表面活性剂分别为模板剂,在多种不同的实验条件下合成介孔二氧化硅材料,以及用所得介孔产物固定化漆酶的性能研究.本实验可分为两大部分: 第一部分是以两性表面活性剂椰油基甘氨酸钠(YCS)为模板,以3-氨丙基三甲氧基硅烷(APS)或3-氨丙基三乙氧基硅烷(APES)为辅助结构导向剂(CSDA),正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,在加入不同的酸,在室温下成功地合成出了不同的有序的介孔相的二氧化硅材料.另外,在加入以四丙基溴化铵(TPABr)为辅助模板剂,也成功地合成出了具有典型立方相和六方相的介孔结构.通过红外光谱(IR)分析、X射线粉末衍射分析(XRD)、N2吸附一脱附分析、扫描电镜分析(SEM)、高分辨透射电镜分析(HRTEM)等方法对产物进行了表征.尤其在HNO3及APES的作用下,合成出了比较有趣的具有囊泡相的介孔结构,这在以前的文献报道极少地出现.在本实验中,酸源对所合成产物有序度有着不同的影响,不同酸源所制得介孔产物的有序度为:HBr>H3PO4>Hi.用合成出的介孔材料来研究对漆酶的固定化的性能,发现固定化漆酶的最适pH值为4.5,在550℃,700℃和850℃下锻烧的样品对酶的吸附量最大的是550℃煅烧下的样品. 第二部分是以不同的氨基酸阴离子表面活性剂为模板剂,以3-氨丙基三甲氧基硅烷(APS)或N-三甲氧基硅丙基-N,N,N-三甲基氯化铵(TMAPS))为辅助结构导向剂(CSDA),在60℃下能够合成出结构有序的纯硅介孔分子筛,有六方相,立方相,六方和立方的混合相,还有其他相形式.在以同种氨基酸阴离子表面活性剂为模板,用HI和HBr不同酸,合成的介孔材料的SAXS数据基本一致.但如果表面活性剂的手性不同时,合成出的介孔材料的性质有所差异,可能合成的介孔材料也具有手性.在同样链长的不同氨基酸表面活性剂为模板时,合成出的介孔材料也有所不同.
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