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在本论文中,进行了电化学和电化学发光的界面基础研究,并构建了一些传感器和生物传感器,得到如下的结果:
1.发展了一种提高吡啶钌/胺体系电化学发光效率的新方法。研究了一系列带有不同基团三级胺的电化学和电化学发光,发现带有适当基团易氧化的三级胺如2-二丁基乙醇胺(DBAE)能较大的增强发光。与传统使用的共反应剂三丙胺(TPrA)相比,这种共反应剂用在三联吡啶钌的电化学发光中更加环境友好更加灵敏,有望应用到电化学发光免疫分析和DNA分析中。
2.利用硼酸盐阴离子与二醇的相互作用,用直接电化学发光检测了含有芳香二醇的共反剂如肾上腺素。这种相互作用可以避免芳香二醇等基团对电化学发光的抑制作用。结合吡啶钌电化学发光与流动注射分析,在不使用有毒共反应剂TPrA的情况下,就可以灵敏的检测肾上腺素。直接检测的方法与外加TPrA抑制吡啶钌发光检测法相比有更好的检测范围与检测限。
3.建立基于金纳米粒子催化鲁米诺发光的电化学发光酶传感器。研究了此生物传感器的表面组装过程及电化学和电化学发光特征。构建的葡萄糖发光传感器可以在较低电位下有效催化葡萄糖的氧化。
4.首次将具有独特结构、高纯度和低毒性的单壁碳纳米角(SWNHs)应用到电化学生物传感器的构建。包埋到Nafion-SWNHs复合物中的葡萄糖氧化酶对葡萄糖的氧化有很好的电催化。以二茂铁为媒介体的葡萄糖传感器有低的检测电位、令人满意的检测范围、高的灵敏度、稳定性和选择性。
5.用未修饰和非共价修饰的SWNHs分别固定了血红素蛋白质细胞色素c和肌红蛋白,构建了过氧化氢生物传感器。用循环伏安和电化学阻抗谱方法表征了细胞色素c和肌红蛋白在SWNHs修饰电极上的吸附及这两种氧化还原蛋白质的直接电化学行为。制备的过氧化氢生物传感器有很好的电催化行为、重现性和稳定性。
6.用层层组装方法构建了含有电活性阳离子聚合物和金纳米粒子的多层膜。用原子力显微镜、紫外可见光谱和电化学阻抗谱表征多层膜组装形成的过程。该多层膜对抗坏血酸的氧化和氧气还原表现出可调控的的电催化性质。