【摘 要】
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面对日趋严峻的环境污染问题,半导体光催化技术为人们提供了一种高效利用太阳光进行治愈环境的途径。光催化技术,可直接利用太阳光作为反应驱动力,反应条件温和、具有光催化降解效率高、无二次污染等优点,被公认为是一种理想手段用于解决环境污染问题。二氧化钛(TiO_2),廉价、无毒、光催化活性高及性能稳定,而被广泛研究和使用。然而,TiO_2的禁带宽度(约3.0-3.2eV)较大,仅可利用太阳光谱中的紫外光部
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面对日趋严峻的环境污染问题,半导体光催化技术为人们提供了一种高效利用太阳光进行治愈环境的途径。光催化技术,可直接利用太阳光作为反应驱动力,反应条件温和、具有光催化降解效率高、无二次污染等优点,被公认为是一种理想手段用于解决环境污染问题。二氧化钛(TiO2),廉价、无毒、光催化活性高及性能稳定,而被广泛研究和使用。然而,TiO2的禁带宽度(约3.0-3.2eV)较大,仅可利用太阳光谱中的紫外光部分(5%),光谱利用率低;同时,TiO2中的光生载流子较易复合,导致量子效率较低,以上因素阻碍了TiO2的实际应用。本论文中,我们首先利用静电纺丝-高温煅烧技术,以TiO2为载体担载多金属氧酸盐(POMs),制备POMs/TiO2复合材料,进一步通过光照还原方法负载贵金属Pt纳米粒子及与尿素混合煅烧手段分别构建了Pt/PMo12/TiO2及g-C3N4/PW12/TiO2复合光催化剂体系,并详细研究不同催化剂体系对环境污染物的光催化降解行为和机理。具体内容如下:1、通过静电纺丝/煅烧技术及原位光照负载方法,构建一系列Pt纳米粒子负载PMo12/TiO2纤维复合物:Pt/PMo12/TiO2。并考察了Pt负载量对复合催化剂光催化活性的影响。由于PMo12的窄禁带(2.4 eV)及Pt纳米粒子的表面等离子体共振吸收(SPR吸收),显著增强了Pt/PMo12/TiO2复合材料的可见光吸收。同时,Pt纳米粒子SPR产生的强烈局部电磁场,提高了复合物中光生电荷载流子分离效率。光催化实验结果表明,Pt/PMo12/TiO2具有优异、稳定的可见光(λ>420 nm)降解甲基橙、四环素和还原Cr(VI)催化活性。2、通过静电纺丝/煅烧技术及混合煅烧手段,制备了一系列g-C3N4/PW12/TiO2复合光催化剂,研究g-C3N4含量对复合材料光催化性能的影响。复合材料中,多酸PW12作为电子传输媒介,能够加速光生电子从g-C3N4导带向TiO2导带的传递,同时有效促进g-C3N4中电子-空穴对的分离,进而提升复合材料的光催化活性。光催化实验结果表明,g-C3N4/PW12/TiO2具有高效、稳定的可见光降解四环素、双酚A和还原Cr(VI)催化活性。上述两类复合光催化剂体系的成功制备,不仅有效拓展TiO2材料的光谱吸收范围、提高了光生载流子分离效率,而且解决了多酸作为均相催化剂回收利用难题。同时,改善了POMs/TiO2材料体系仅能利用紫外光的缺点。本研究工作可为设计和制备其他新型高效复合催化剂体系提供新思路。
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