【摘 要】
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挥发性有机物（VOCs）是大气污染的主要来源之一,近年来VOCs所产生的污染日益严重,对自然环境及人类健康造成了巨大危害,VOCs排放治理刻不容缓。催化氧化法具有转化效率高、无二次污染等特点,是最有效的VOCs治理技术之一,对高性能催化剂的开发及对辅助催化方法的探索是目前催化氧化VOCs的研究热点。本文以典型的VOCs气体苯作为研究对象,通过自蔓延燃烧法制备了以铈元素为主要载体的铂铈锆贵金属催化剂
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挥发性有机物（VOCs）是大气污染的主要来源之一,近年来VOCs所产生的污染日益严重,对自然环境及人类健康造成了巨大危害,VOCs排放治理刻不容缓。催化氧化法具有转化效率高、无二次污染等特点,是最有效的VOCs治理技术之一,对高性能催化剂的开发及对辅助催化方法的探索是目前催化氧化VOCs的研究热点。本文以典型的VOCs气体苯作为研究对象,通过自蔓延燃烧法制备了以铈元素为主要载体的铂铈锆贵金属催化剂和锰铈过渡金属氧化物催化剂,并将电场协同催化方法应用于苯的催化氧化过程,大幅提高了催化剂在苯氧化反应中的催化性能,主要研究内容如下:（1）对m%Pt/CeaZrbOx贵金属催化剂在苯氧化反应中的催化活性进行了研究,结果表明m%Pt/CeaZrbOx催化剂具有优异的催化效果,催化剂性能随着Pt负载量及铈锆载体中Ce含量的增加而提升。（2）对m%Pt/CeaZrbOx催化剂在电场协同催化方法中的催化性能进行了研究,结果表明贵金属催化剂在电场中活性显著提升,其中性能最优的1%Pt/Ce3Zr1Ox催化剂在96.5℃即可实现90%的苯转化效率。低Pt负载量催化剂的活性在电场中受到促进,表现出比高Pt负载量催化剂在传统催化方式中更高的活性,通过电场协同催化方法可在维持较高催化活性的情况下降低贵金属催化剂的成本。（3）对MnaCebOx金属氧化物催化剂在苯氧化反应中的催化活性进行了研究,结果表明MnaCebOx催化剂具有良好的催化效果,Mn/Ce比例对催化剂的活性有较大影响,其中Mn/Ce比例为1:3的催化剂性能最佳。（4）对MnaCebOx催化剂在电场协同催化方法中的催化性能进行了研究,结果表明电场与以Ce为主体的催化剂存在较强的协同效应,而与以Mn为主体的催化剂之间协同效应微弱。电场协同催化方法提高了过渡金属氧化物催化剂的催化活性,使Mn1Ce3Ox催化剂在200℃即可实现苯的完全转化;电场的引入可以在一定程度上实现过渡金属氧化物催化剂对贵金属催化剂的替代。（5）研究了铈基催化剂在电场协同催化中对不同反应工况的适应性,并通过XRD、TEM、XPS、H2-TPR等方法对两组催化剂在不同电场条件下的样品进行了物性表征,观察催化剂活性与理化性质之间的关系以及电场对催化剂结构性质产生的影响;结合in-situ FTIR表面反应实验的结果,提出了电场协同m%Pt/CeaZrbOx催化剂和MnaCebOx催化剂催化氧化苯的反应机理。
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