【摘 要】
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分子体系精确的电子结构与光谱是反映分子内部物质结构信息的主要途径,从中可以获得分子的能级结构、分子物理和化学性质等信息。实验获得分子体系的结构与光谱信息受技术手段发展的限制,采用基于量子力学从头计算的分子轨道理论便成为认识分子电子结构与光谱的重要手段。本文采用高精度的多参考组态相互作用方法,主要研究了之前文献中有“争议”的GeH+分子离子、HF分子等体系的电子激发态相关问题,获得了一些分子较为精确
【基金项目】
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国家自然科学基金（Grant Nos.:11874177、11574114、11874179）； 国家重点研发计划项目（Grant No.:2017YFA0403300）；
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分子体系精确的电子结构与光谱是反映分子内部物质结构信息的主要途径,从中可以获得分子的能级结构、分子物理和化学性质等信息。实验获得分子体系的结构与光谱信息受技术手段发展的限制,采用基于量子力学从头计算的分子轨道理论便成为认识分子电子结构与光谱的重要手段。本文采用高精度的多参考组态相互作用方法,主要研究了之前文献中有“争议”的GeH+分子离子、HF分子等体系的电子激发态相关问题,获得了一些分子较为精确与全面的电子结构信息。首先针对之前研究中丢失较低“Ge+H+”解离极限的GeH+自由基阳离子进行了计算与分析,重新研究了四条解离极限对应的Λ-S态与考虑自旋-轨道耦合（SOC）效应后的Ω态,对部分电子激发态进行了重新标识,且进一步探究了分子体系在47000-82000 cm-1能量区域电子态密度增加而引起的扰动与预解离现象;之后,又针对之前计算研究中三个Rydberg态2~3Σ+(~3Σ+R1)、2~3（47）(~3（47）R1)和1~3（35）(~3（35）R1)能级顺序存在争议的HF分子进行了重新精确计算。通过原子能级计算校准选取高斯型相关一致基组,进而较为准确的描述了分子Rydberg态的电子结构,重新获得了该体系势能曲线及光谱常数等光谱信息;接着,本文还研究了实验室合成并在天体中可能存在的一种碱金属硫化物NaS分子的三条解离极限对应的19个Λ-S态,计算中考虑了电子关联与自旋-轨道耦合效应,探讨了这些效应对该体系势能曲线及光谱常数的影响。同时获得了自旋允许的电子态间的自发辐射寿命。上述分子结构和光谱的计算结果在天体、原子与分子物理学等领域存在重要的参考意义。
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