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钙钛矿太阳能电池中,光生载流子的提取和传输对于获得高性能的器件至关重要。三维钙钛矿的载流子传输能力较好,限制器件性能的因素之一是传输层的特性,比如其微结构、透过率、电导率、表面能等。钙钛矿下层的传输层不仅决定光生载流子的提取和传输,而且会影响钙钛矿薄膜的生长和结晶,最终影响器件性能。准二维钙钛矿中由于量子阱结构的存在以及多相分布特性,钙钛矿薄膜本身的载流子传输受到限制。为了提升不同体系钙钛矿太阳能电池中载流子的提取和传输,降低影响载流子传输的缺陷态,本论文主要进行了以下研究:（1）三维钙钛矿太阳能电池中PEDOT:PSS空穴传输材料（hole transport material,HTM）的优化:针对p-i-n结构的三维钙钛矿太阳能电池中最常用poly（3,4-ethylenedioxythiophene）polystyrene sulfonate（PEDOT:PSS）HTM的不足,我们提出采用小分子N1,N1＿-（[1,1＿-Biphenyl]-4,4＿-diyl）bis（N4-（naphthalen-1-yl）-N1,N4-diphenylbenzene-1,4-diamine）（NBNDD）来取代的方案。NBNDD薄膜在可见光范围内（400-800 nm）具有良好的光学透过率（＞80%）,最高占据分子轨道（Highest Occupied Molecular Orbital,HOMO）能级（-4.85 e V）和MAPb I3钙钛矿的价带（-5.40 e V）较为匹配。此外,NBNDD更加疏水的表面减少了对MAPb I3钙钛矿主溶剂γ-GBL的拖拽力,促进了钙钛矿晶粒的生长、增强了结晶质量。NBNDD作为HTM还可以有效地钝化钙钛矿下表面,提升器件的开路电压和填充因子。和PEDOT:PSS相比,NBNDD的电导率更高,且和电子传输材料PC61BM的电导率更为接近,有助于器件中电子和空穴载流子的平衡,提升器件的短路电流密度。采用NBNDD作为HTM的器件效率从12.15%提升到16.09%,X射线衍射结果中Pb I2衍射峰的消失也从侧面证明了基于NBNDD的MAPb I3薄膜稳定性的增强。（2）三维钙钛矿太阳能电池中二氧化锡（tin dioxide,SnO2）电子传输层（electron transport layer,ETL）的改性:胶体水溶液制备的SnO2层是n-i-p结构的三维钙钛矿太阳能电池常用的ETL,但是SnO2纳米颗粒容易在水溶液中发生聚集,聚集体的存在会影响制备的SnO2 ETL的形貌和电学特性。针对这一问题,我们采用对胶体水溶液简单加热处理的方法,改善了SnO2在水溶液中的尺寸分布,提升了SnO2 ETL的形貌和薄膜的横向电导率。随着处理温度的升高（70℃）,SnO2纳米颗粒在水溶液中的尺寸从双峰分布变为单峰分布,形成更加均一的尺寸分布,使得SnO2在制备成膜时形核点分布更加均匀,从而形成了致密的SnO2薄膜,晶粒之间的间隙减少。致密的SnO2薄膜导致SnO2 ETL的横向电导率提升了三倍。同时,致密的SnO2薄膜可以促进FA0.1MA0.9Pb I3钙钛矿晶粒的生长。相比常温条件下制备的SnO2 ETL,热溶液法制备的SnO2薄膜上生长的FA0.1MA0.9Pb I3钙钛矿的平均晶粒尺寸从273 nm增加到565 nm。更大的晶粒尺寸促进了FA0.1MA0.9Pb I3的吸收,使得器件的短路电流密度从23.34 m A/cm~2增加到24.99m A/cm~2。此外,更加致密的SnO2 ETL能够更有效地提取光生电子,降低FA0.1MA0.9Pb I3/SnO2界面的复合,提升器件的开路电压和填充因子,光电转换效率也从17.63%提升到20.67%,最大功率点追踪100 h后,器件的效率维持在初始效率的85%。（3）准二维钙钛矿太阳能电池中二元有机间隔阳离子调控相形成和形貌特性改善空穴传输:疏水性的有机间隔阳离子的引入使得准二维钙钛矿表现出比三维钙钛矿更加优异的湿度稳定性。然而,准二维钙钛矿薄膜形貌较差,薄膜中的多相不均匀分布会阻碍载流子传输。针对这一问题,我们提出采用二元有机间隔阳离子协同作用策略,通过有机间隔阳离子butylammonium（BA+）之间的范德瓦尔斯相互作用实现准二维钙钛矿晶体的自组装,添加少量更长碳链的有机间隔阳离子Octylammonium（OA+）来调控薄膜的形貌和相分布。紫外可见吸收和光致发光光谱的结果表明,OA+的添加不会影响薄膜中相的成分,但会使得准二维钙钛矿薄膜底部的小n相减少,这很可能是由于BAI和OAI在有机溶剂中的溶解度差异导致结晶动态平衡状态不同的结果。由于小n相光学带隙更宽,位于薄膜底部时会充当空穴陷阱,阻碍空穴从钙钛矿活性层到底部PEDOT:PSS的传输。因此,添加OA+后底部小n相的减小使得准二维钙钛矿中载流子寿命从16.53 ns提升到36.23 ns。同时,OA+可以促进钙钛矿晶体的各向异性生长,添加OA+后准二维钙钛矿薄膜的形貌更加致密均匀,有利于载流子传输。通过采用BA+和OA+协同作用的策略,基于n=4的准二维钙钛矿BA2MA3Pb4I13的光电转换效率从10.81%提升到11.90%。由于有机间隔阳离子的绝缘特性,器件的短路电流密度从19.04 m A/cm~2稍微降低为18.71 m A/cm~2,但是开路电压和填充因子分别从0.94 V和0.60提升到0.99 V和0.64。开路电压和填充因子的提升归功于薄膜相纯度提升和薄膜质量的改善。最后,器件稳定性的测试表明,添加OA+前后器件表现出一致良好的稳定性,在空气中放置400 h以及在氮气手套箱放置1200 h后,器件的效率分别保持在初始效率的60%和80%以上。图39幅,表8个,参考文献288篇