【摘 要】
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电催化剂是直接甲醇燃料电池(DMFCs)的关键材料之一,其对DMFCs的活性、稳定性、使用寿命等具有非常重要的意义。对于DMFCs阴极来说,开发低成本耐甲醇氧化的氧还原电催化剂具
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电催化剂是直接甲醇燃料电池(DMFCs)的关键材料之一,其对DMFCs的活性、稳定性、使用寿命等具有非常重要的意义。对于DMFCs阴极来说,开发低成本耐甲醇氧化的氧还原电催化剂具有重要的理论意义和应用价值。本论文主要研究DMFC中Pd/C、PdFe/C、PdCo/C阴极催化剂的制备,及其对氧还原反应的电催化性能。得到的主要结果如下：1以Pd(Ac)2为前驱体,十八烯为溶剂,在表面活性剂和分散剂油酸和油胺的协同作用下,通过前驱体的液相热分解,制备Pd/C催化剂,并研究了其对氧还原的电催化活性。使用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和循环伏安法对其进行测试。Pd/C催化剂中的Pd纳米粒子具有高分散度,粒径平均约为4.5nm。液相热分解法制得的Pd/C催化剂对氧还原反应的电催化性能比用液相还原法制得的Pd/C催化剂要好。2通过直接热分解法在300℃下将有机盐热分解,可以获得具有较小粒径及单相的无序的面心立方纳米粒子结构的碳载PdFe双金属纳米粒子。得到的PdFe/C电催化剂对氧还原具有较好的电催化活性,这可以归因为表面钯的氧化物的产生及Pd-Pd原子间距离的变化。因为使用醋酸盐作为前驱体,制得的PdFe/C电催化剂没有任何杂质离子。3在第三章研究PdFe/C催化剂对氧还原电催化活性影响的基础上,本章用相同的方法制备了PdCo/C催化剂。研究结果表明,在200℃条件下过直接热分解Pd和Co的醋酸盐前驱体,能得到具有高度合金化的PdCo合金纳米粒子。电化学研究显示,过渡金属Co的引入能够改变Pd的晶面间距和Pd-Pd原子间的距离,使得PdCo/C合金催化剂对氧还原的电催化活性提高。
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