论文部分内容阅读
石墨由于具有良好的中子慢化性能,高温力学性能和辐照性能作为高温气冷堆的结构材料和慢化剂在堆内大量使用。然而在高温气冷堆正常运行情况下,除了燃料元件之间的摩擦磨损会产生一定量的石墨粉尘之外,石墨与一回路冷却剂中杂质的化学反应也产生了不容忽视的粉尘量,这些石墨粉尘会对高温气冷堆的运行产生重要影响。氦气杂质在堆芯高温下与石墨反应,而后在蒸汽发生器内较低温度下发生逆向反应产生石墨粉尘,使得石墨粉尘从反应堆的高温区域向低温区域迁移,本文通过化学热力学和化学动力学方法建立理想模型对此化学迁移机理进行了理论研究。首先利用化学热力学方法证明了在理想模型下,石墨粉尘会在堆芯高温区域与氦气中的H2O和O2等反应发生生成CO和H2等,然后在低温区域(蒸汽发生器)发生逆向反应生成C。并且就堆芯温度、H2、CO和H2O初始浓度对石墨粉尘化学迁移过程的影响进行了研究。研究表明,堆芯温度越高,初始H2O浓度越高对石墨粉尘化学迁移量越有利;H2和CO初始浓度的提高也会使蒸汽发生器内石墨粉尘的生成量增多;并且这些研究结果表明石墨粉尘的化学迁移量主要受石墨和H2O反应控制。考虑化学反应时间和化学反应速度对反应平衡的影响,本文进一步通过化学动力学方法研究了理想模型下,高温区堆芯和低温区蒸汽发生器内的化学反应过程,并主要针对石墨和H2O反应对石墨粉尘的化学迁移过程进行了化学动力学研究。计算得到了理想模型下氦气杂质在堆芯1000℃反应2s后,进入750℃温度区域反应后的石墨粉尘生成量。并且根据化学动力学方法研究了堆芯温度和H2、CO和H2O初始浓度对石墨化学迁移量的影响,定量的说明了堆芯温度增高和H2O初始浓度增多对石墨化学迁移越有利,以及CO和H2初始浓度增加会使蒸汽发生器内C的生成量增加。此外,研究得到蒸汽发生器温度和堆芯内反应时间对反应结果也具有一定影响。由于本文采用的是理想模型,所以对石墨粉尘的迁移研究会存在偏差,还需要进一步引入堆芯和蒸汽发生器温度场,采用更完善的表面化学机理研究,从而对石墨粉尘的化学迁移过程进行比较深入地研究计算。