【摘 要】
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苯酚、氯酚等酚类化合物在工业、农业以及日常生活中被广泛用作试剂、杀菌剂、医药中间体以及农药中。酚类化合物是常见的环境污染物,毒性大,难以生物降解,因此含酚废水和废渣必须从源头控制。芬顿氧化是当前处理含酚废水最常用的技术。本论文以Al(NO3)3·9H2O、Ce(NO3)3·6H2O、Fe(NO3)3·9H2O、Cu(NO3)2·3H2O为原料,以共沉淀法制备了Fe-Ce-Al、Cu-Ce-Al、F
【基金项目】
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国家自然科学基金(21976076,22006063); 山东省自然科学基金青年项目(ZR2020QB145);
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苯酚、氯酚等酚类化合物在工业、农业以及日常生活中被广泛用作试剂、杀菌剂、医药中间体以及农药中。酚类化合物是常见的环境污染物,毒性大,难以生物降解,因此含酚废水和废渣必须从源头控制。芬顿氧化是当前处理含酚废水最常用的技术。本论文以Al(NO3)3·9H2O、Ce(NO3)3·6H2O、Fe(NO3)3·9H2O、Cu(NO3)2·3H2O为原料,以共沉淀法制备了Fe-Ce-Al、Cu-Ce-Al、Fe-Cu-Ce-Al等多元复合氧化物催化剂,并将其用于催化H2O2氧化降解苯酚和2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)。本论文的主要研究内容如下:(1)以Al(NO3)3·9H2O、Ce(NO3)3·6H2O、Fe(NO3)3·9H2O为原料,以无水碳酸钠、氢氧化钠为沉淀剂,以共沉淀法成功制备Fe-Ce-Al催化剂。该催化剂在p H=2~4范围、60 min内能够完全降解470 mg·L-1的苯酚溶液以及815 mg·L-1的2,4-DCP,该催化剂可循环利用7次以上,化学需氧量(COD)去除率高达83.72%,高于均相Fe2+的COD去除率(74.91%)。通过X-射线衍射(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)等表征方法,认识了Fe与Ce之间的协同催化作用,阐述了Fe-Ce-Al催化H2O2氧化苯酚的机制。(2)以Al(NO3)3·9H2O、Ce(NO3)3·6H2O、Cu(NO3)2·3H2O为原料,以相同方法成功制得Cu-Ce-Al催化剂。该催化剂在p H=3~5时,60 min内完全降解苯酚,在p H=3~7.83时,60 min内高效降解2,4-DCP,并且催化剂可重复利用3次以上,具有良好的循环稳定性能。通过X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)等表征手段认识和解释了Cu与Ce之间的协同催化作用。(3)以Al(NO3)3·9H2O、Ce(NO3)3·6H2O、Fe(NO3)3·9H2O和Cu(NO3)2·3H2O为原料,以相同制备方法制得了Fe-Cu-Ce-Al催化剂。该催化体系在p H=2~7范围内高效降解苯酚,同时降解产物中仅含有0.38%的对苯醌,其余全部为小分子酸,实现了酚类污染物的高水平矿化。在实际工业废水的应用中,COD去除率高达82.78%,远高于均相Fe2+(57.18%),且催化剂可循环利用3次以上,表明催化剂稳定性良好。
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