甲醇转化制烃(MTH)包括甲醇制汽油(MTG)、甲醇制烯烃(MTO)和甲醇制芳烃(MTA)等化学反应工艺;由于其巨大的工业应用价值，近年来相关研究越来越得到人们的重视。在所提出的约二十种甲醇转化机理中，烯烃甲基化裂化路线和烃池机理得到了大量的实验和理论计算支持，获得人们的广泛认可;由这两种路线发展出的双循环机理，包括烯烃路线和芳烃路线，很好地解释了甲醇转化烃池物种的活性及其产物分布。基于双循环机理，通过调变分子筛酸性质（如酸密度和酸位分布）来调控烃池物种及其产物分布，能促进催化剂的改进和反应工艺的优化。然而目前对分子筛的结构性质，尤其是酸性质，对甲醇转化双循环路径中烃池物种的作用机制认识仍不明确，在一定程度上限制了甲醇转化制烃工艺过程的发展。本论文工作系统地考察了酸密度和酸位分布对H-ZSM-5分子筛上甲醇催化转化烃池物种的作用机制，主要内容和研究结果包括:　　(1)分别以硅溶胶（JN-40）和正硅酸乙酯(TEOS)为硅源，采用水热法合成了两个系列不同硅铝比的纳米级H-ZSM-5分子筛，分别记为S-HZ-m和T-HZ-m（m为Si/Al摩尔比）。两个系列的分子筛样品的形貌、结构和吸附性能相似，但酸量和酸位分布具有较大的差异，因而对甲醇催化转化烃池物种种类、活性和产物选择性具有较大的影响。　　(2)通过改变分子筛硅铝比，考察了酸量和酸密度对甲醇催化转化烃池物种的作用机制。调整不同硅铝比HZ-m样品的装填量可使反应器中各催化剂样品的总Br(o)nsted酸量一致，并在多次脉冲反应中脉冲注入等二倍酸量的甲醇，发现此时各个HZ-m样品上的甲醇转化率相同，说明Br(o)nsted酸位为甲醇转化反应的催化活性中心，甲醇转化总活性与酸活性中心的数量相关。13C-甲醇和12C-对二甲苯的共进实验表明，双循环路线中芳烃甲基化/裂化反应的活性不受酸密度的影响，即不同硅铝比催化剂样品的总酸量相同时，其芳烃甲基化/裂化反应的活性也相近。然而，13C/12C-甲醇切换实验表明，双循环路线中烯烃甲基化/裂化反应的活性随酸密度的升高而减弱;酸密度的升高加剧了氢转移反应，在分子筛孔道中积累了更多的芳烃物种，占据了更多的酸位点，抑制了烯烃甲基化/裂化反应。　　这说明，H-ZSM-5上甲醇转化制烃符合双循环机理;乙烯主要经芳烃路线产生，而丙烯可由烯烃路线和芳烃路线共同产生。不同硅铝比HZ-m催化剂的芳烃甲基化/裂化反应活性相似，其甲醇转化为乙烯的产率也相近。硅铝比较低的HZ-m催化剂，由于其酸密度较高，单位体积孔道中积累了较多的芳烃物种，烯烃路线得到抑制，其丙烯等高级烯烃的产率也有所下降。　　(3)Co(Ⅱ)离子配位后的Co-ZSM-5分子筛UV-vis-DRS和27Al/29Si MASNMR等表征结果显示，硅源不同，所合成的两个系列的H-ZSM-5分子筛其骨架铝落位和酸中心分布也完全不同;硅溶胶JN-40合成的S-HZ-m样品其骨架铝主要分布在直孔道和正弦孔道处，而TEOS合成的T-HZ-m样品的骨架铝主要分布在孔道交叉处。对于甲醇转化制烃反应，S-HZ-m样品表现出较高的C3+烯烃选择性以及较低的氢转移指数和C2=/2mb指数（乙烯/（2-甲基丁烷+2-甲基-2-丁烯）），而T-HZ-m样品具有较高的乙烯和芳烃选择性以及较高的氢转移指数和C2=/2mb指数。13C/12C-甲醇切换实验也证实，T-HZ-m催化剂样品中，芳烃保留物（主要为五甲苯和六甲苯）具有较高的12C掺入活性，而S-HZ-m样品中，C3+（主要为丙烯到己烯）具有较高的12C掺入活性。　　这些结果表明，H-ZSM-5分子筛上甲醇转化制烃双循环路线与其骨架铝落位或酸中心分布密切相关。分布于直孔道和正弦孔道的骨架铝或Br(o)nsted酸中心(S-HZ-m)，会促进烯烃循环的进行，生成较多的高级烯烃;而落位于孔道交叉处的骨架铝和酸中心(T-HZ-m)，会促进芳烃循环的进行，得到较多的乙烯和芳烃。通过控制分子筛合成和改性过程调变其酸位分布，可以有效改变甲醇催化转化双循环路径，调控其产物分布，得到以C3+烯烃或C2=/芳烃为主的产物。