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人类活动导致温室气体大量排放,化石燃料作为世界主要能量的来源,燃烧化石燃料导致大气中二氧化碳浓度上升,引发温室效应。这会对农业、海洋生物、经济等方面产生不良影响。为防止大气中CO2进一步积累,必须进行二氧化碳捕获或将其转换为有用的产品。目前用于二氧化碳捕获的材料和工艺过程大都是能量密集型的,而且面临着成本与存储等选地的问题。一种由CO2吸附剂和甲烷化催化剂组成的CO2甲烷化双功能材料（DFMs）为CO2减排提供了独特的解决方案,它可以吸附CO2并原位转化为甲烷燃料,避免了能量密集的吸附剂再生过程。在催化剂选择中,Ru、Rh等催化剂由于其优异的甲烷化活性在双功能材料中被广泛应用,但是选择贵金属做为催化剂将提高双功能材料的制备成本。Ni由于它高甲烷化活性、廉价等优点,获得了大量关注。目前报道的制备方法存在步骤复杂、使用有毒试剂或伴随CO2排放等普遍问题,这将对双功能材料的实际应用产生阻碍。针对以上问题,本论文采用机械球磨的方法,通过Ca,Ni诱导CaCO3加氢还原绿色合成具有高CO2吸附量和CO2转化率的Ni基CaO双功能材料,探究了在不同条件下Ni基CaO双功能材料的CO2捕获与甲烷化的性能与机理。具体研究内容如下:1.通过Ca,Ni诱导CaCO3机械加氢还原合成无载体Ni基CaO双功能材料（CaO@Ni@C复合材料）。通过GC和FTIR对实验过程中的气体产物进行定性与定量分析。通过XPS、XRD、SEM和BET等方法对CaO@Ni@C DFMs进行表征。对CaO@Ni@C DFMs进行热重分析,测试CO2的吸附性能。结果表明CaO@Ni@C DFMs具有良好的吸附性和循环稳定性。在650℃时吸附量达到0.52 g CO2/g CaO,循环10次后吸附量仍保持在0.34g CO2/g CaO。通过间歇式反应器研究了静压下氢气压力、反应温度与反应时间对CaO@Ni@C双功能材料CO2原位甲烷化性能的影响。2-1CaO@50Ni@C双功能材料的甲烷产量达到了 10.4 mmol CH4/g DFM,甲烷选择性几乎为100%。在5次CO2吸附与甲烷化循环后甲烷产量仍达到6.69 mmol CH4/g DFM。根据实验现象与表征结果提出了一个无载体条件下Ni基CaO双功能材料的CO2捕获与原位甲烷化的机理,为制备高性能的Ni基CaO双功能材料提供了一种环境友好型的方法。2.通过两步球磨将CaO@Ni复合材料负载在γ-Al2O3上制备Ni-CaO/γ-Al2O3 DFMs。通过GC和FTIR对实验过程中的气体产物进行定性与定量分析。通过XPS、XRD、SEM 和 BET 等方法对 Ni-CaO/γ-Al2O3 DFMs 进行表征。对 Ni-CaO/γ-Al2O3 DFMs 进行热重分析测试CO2的吸附性能。制备的Ni-CaO/γ-Al2O3 DFMs实现了低温（200～350℃）常压（1 atm H2）的静态条件下捕获CO2与甲烷化,并且具有较高的CO2捕获能力（1618.18μmol/g DFM）与甲烷化能力（388.5 μmol CH4/g DFM）,甲烷选择性几乎为100%。通过研究反应温度与反应时间对双功能材料性能的影响,发现将催化剂与吸附剂负载之后,不仅降低了反应起始温度（200℃）,还缩短了反应时间（12 h）。在350℃,1 atm下进行等温CO2捕获与甲烷化循环3次,10Ni10CaO/γ-Al2O3 DFM甲烷产量仍达到279μmol CH4/g DFM。本章制备了一种在低温常压的静态条件下将CO2捕获并原位甲烷化的双功能材料,性能与浸渍法或溶胶-凝胶法合成的双功能材料性能相当。3.在上一章的基础上,通过热重分析测试研究了 Ni-CaO/γ-Al2O3 DFMs在稀释的流动气氛下（10%CO2/Ar,5%H2/Ar）进行CO2捕获与甲烷化的可行性,通过流动床测试Ni-CaO/γ-Al2O3DFMs在流动气氛下CO2捕获与甲烷化的循环稳定性。研究发现Ni-CaO/γ-Al2O3 DFMs在稀释气流条件下存在可逆吸脱附的化学行为,CO2吸附量达到了1.4 mg CO2/g DFM,甲烷产量达到了 2.7 mmol/g DFM,在5次连续的吸附与甲烷化循环中甲烷产量几乎不发生衰减。通过质谱示踪法研究了加氢甲烷化过程中生成气体的化学行为,根据DFT计算结果与实验结果发现Ni的负载有助于提高CO2吸附速率与加氢甲烷化能力,提出了一个在流动气氛下负载在γ-Al2O3上的Ni基CaO双功能材料CO2捕获与甲烷化的机理。