咪唑啉酮类催化剂催化的不对称合成反应在有机催化化学中发挥着十分重要的作用。本论文采用密度泛函理论计算方法对咪唑啉酮催化剂催化的几种不对称合成反应的反应机理和势能面进行了系统的理论研究。文中详细讨论了反应的反应机理，给出了反应物、中间体、过渡态以及产物的几何结构和能量，并预测了可能的产物及其立体选择性，依据相应的连接关系，给出了可能的反应通道。同时对现有的实验结果进行论证和补充。为进一步的实验研究提供了理论依据。主要贡献如下：1.咪唑啉酮催化的分子内不对称Michael加成反应通过密度泛函理论计算对咪唑啉酮催化的分子内不对称Michael加成反应进行理论研究。计算结果给出了详细的反应机理，势能面以及催化剂酸性添加物的影响。反应进程包括两个阶段，第一阶段是Michael加成阶段，即先形成烯胺化合物然后进行Michael加成；第二阶段是产物的分离阶段，包括Michael加成产物的烯酮转化和一个两步的水解。产物的立体选择性由Michael加成阶段决定，在此涉及到一个新的碳碳键的形成。这篇文章解释了咪唑啉酮催化分子内醛与α,β-不饱和酮的Michael加成反应的反应机理和对应选择性，并且为以后的相关研究提供了一个大致的理论研究模型。2.咪唑啉酮催化的α, β-不饱和丁醛与N，N-二甲基-3-甲氧基苯胺的Friedel-Crasfts烷基化反应(2S,5S)-5-苯基-2-叔丁基-3-甲基咪唑啉-4-酮盐酸盐催化的α, β-不饱和丁醛与N，N-二甲基-3-甲氧基苯胺的Friedel-Crasfts烷基化反应的密度泛函理论计算在PCM(CH2Cl2)/B3LYP/6-311++G(d,p)//B3LYP/6-31G(d)水平下进行。反应通过三个反应过程进行描述：(I)亚胺离子中间体的形成；(II)亚胺离子的1,4加成；以及(III)加成产物的水解。而且，在亚胺离子的形成中，Path1-1是最优通道。从能量角度来看，反应的立体选择性是由碳碳键形成步的中间体M4和过渡态TS4决定的。反应的最高能垒是水解步的氢质子由水的O10原子到催化剂的N1原子的转移，其能垒是23.40kcal/mol。目前的计算结果不仅对理解标题反应实验产物的分布有帮助，而且可以成为解释类似的反应机理的模型。3.咪唑啉酮催化的α,β-不饱和丁醛与2-甲基呋喃和氯化醌的串联反应利用密度泛函理论(DFT)计算在PCM(EtOAc)/B3LYP/6-311++G(d,p)//B3LYP/6-31G(d)水平下，对(2S,5S)-5-苯基-2-叔丁基-3-甲基咪唑啉酮催化的α,β-不饱和丁醛与2-甲基呋喃和氯化醌的串联反应进行详细的理论研究,目的在于(I)确定详细的反应机理和控制立体选择性的主要因素；(II)检验在(2S,5S)-5-苯基-2-叔丁基-3-甲基咪唑啉-4-酮盐酸盐催化的α,β-不饱和丁醛与N，N-二甲基-3-甲氧基苯胺的Friedel-Crasfts烷基化反应中所建立起来的亚胺离子形成和水解模型。计算确定了两个较为可行的通道，分别对应于立体选择性为(2R,3S)-产物和(2S,3S)-产物。立体选择性分别由亚胺催化步和烯胺催化步中的C-C键形成过程和C-Cl键形成过程所决定。计算结果解释了反应的反应机理和立体选择性，而且所得到的产物的立体选择性与实验上的观察结果一致。我们希望计算反应的结果对理解类似的串联反应的反应机理会有所帮助。