钙钛矿-氮化碳复合材料的性能分析及其在光-芬顿治理废水中的应用

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本论文以废水有机染料罗丹明B(RhB)的催化消除为模型,结合现有文献在氮化碳光催化和钙钛矿类芬顿催化两方面的基础,开展了以下四个方面的研究工作:一、分别以盐酸胍、尿素及尿素和三聚氰胺组合为前驱体制备了石墨氮化碳(g-C3N4)用于光-芬顿消除有机染料RhB。结果表明以盐酸胍和尿素制备的g-C3N4有较高的比表面积因而表现出较好的催化活性。而尿素和三聚氰胺组合制备的g-C3N4有较好的晶型,但粒径大、比表面积小,因而活性较差。二、用凝胶-溶胶法制备了B位掺杂的LaFexCo1-xO3催化剂用于光-芬顿催化氧化消除RhB。结果表明:Co的取代有助于比表面积的提高,且在Co取代量为50%时,催化剂(即:LaFe0.5Co0.5O3)有最好的催化活性。可能此时它有恰当的氧化能力,但又不至于将H2O2氧化成H2O。三、将氮化碳和钙钛矿前驱体高温热处理一步原位法制备了LFO@CN复合催化剂用于光-芬顿催化氧化消除RhB。X-射线衍射表明Fe和La分别形成了FeC2O4和La2O2CN2物相。它们之间能产生协同效应,且可提升光生电子和空穴之间的分离效率,从而表现出优异的消除RhB活性。在钙钛矿和氮化碳前驱体摩尔比为1:16时催化剂活性最优。该催化剂有较好的循环使用性能且对亚甲基蓝、中性红等其他有机染料的消除也有较好的催化活性。四、将LaFeO3和g-C3N4用高温水热处理两步法制备了LaFeO3@g-C3N4复合催化剂用于光-芬顿催化氧化消除RhB。研究了LaFeO3制备方法(沉淀法、模板法和凝胶-溶胶法)对催化活性的影响。结果表明,催化剂保留有钙钛矿和氮化碳的复合结构,且以溶胶-凝胶法制备的LaFeO3在理论质量百分含量为90%时,催化剂(即:LaFeO3@g-C3N4-10%)有最好的催化活性。
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