金属氧化物选择性催化氧化苯乙烯的研究

来源 :哈尔滨师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xieym28
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本文以FeCl3和FeSO4前驱体溶液在NaOH溶液中连续滴加、共同沉淀的方法制备了纳米Fe3O4材料。通过XRD,TEM和磁性等测试表明,材料是平均尺寸约为21.5nm的良好结晶磁铁矿纳米粒子,具有较强的超顺磁性,饱和磁化强度为57.04emu/g。应用所制备的纳米Fe3O4对于选择性液相氧化苯乙烯合成苯甲醛的催化反应进行了研究,发现其具有良好的催化活性及选择性。考察了不同反应条件对苯乙烯的催化氧化活性的影响,优化获得最佳的工艺条件:反应的温度是80℃,反应的时间是2h,催化剂的用量是0.15g,H2O2/苯乙烯的摩尔比为4∶1。在该最佳条件下苯乙烯转化率达到了40.4%,苯甲醛选择性100.0%。应用GC-MS确认了氧化反应中的产物分布,通过原位红外(in situ DRIFTS)的测定研究了苯乙烯和H2O2在催化剂Fe3O4表面的吸附行为。并根据原位红外光谱图以及产物分布的分析确定了涉及到有苯乙烯和H2O2吸附、苯乙烯在表面双键断裂等步骤的催化氧化反应机理。另外,该催化剂可以通过简单的磁分离容易地回收并有效地重新使用。  本论文还制备了硫酸修饰的V2O5-ZrO2复合催化剂。通过X射线粉末衍射、SEM、FT-IR等技术对催化剂进行了表征,确定了它们的组成与结构。应用所制备的SO42-/V2O5-ZrO2催化剂对选择性氧化苯乙烯合成苯甲醛的反应进行了探究,发现其具有较好的催化活性。考察了不同反应条件对苯乙烯催化活性的影响,通过优化改变煅烧温度,偏钒酸铵与二氧化锆的质量比,硫酸浓度等不同条件制备SO42-/V2O5-ZrO2得到最优的反应条件是:苯乙烯/H2O2的摩尔比为3∶10,煅烧的温度是500℃,偏钒酸铵与二氧化锆的质量比为1∶1,硫酸浓度为23%,催化剂0.1g,反应温度80℃,反应3h,在此条件下苯乙烯的转化率为37.98%,苯甲醛的选择性为78.02%。
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