【摘 要】
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高镍正极材料由于具备高能量密度、环境友好以及低成本等优点,被认为是下一代锂离子电池正极材料的最佳候选物。然而,严苛的合成条件和长循环过程中的结构衰变阻碍了其进一步的商业化使用。本论文首先制备了不同锰含量的Li NixCoyMnzO2（NCM）正极材料,研究锰元素在材料电化学性能和结构稳定性能方面的影响。其次,利用Li Cl O4对Li Ni0.8Co0.17Al0.03O2（NCA）正极材料进行预
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高镍正极材料由于具备高能量密度、环境友好以及低成本等优点,被认为是下一代锂离子电池正极材料的最佳候选物。然而,严苛的合成条件和长循环过程中的结构衰变阻碍了其进一步的商业化使用。本论文首先制备了不同锰含量的Li NixCoyMnzO2（NCM）正极材料,研究锰元素在材料电化学性能和结构稳定性能方面的影响。其次,利用Li Cl O4对Li Ni0.8Co0.17Al0.03O2（NCA）正极材料进行预氧化改性。最后,利用（NH4）2Ce（NO3）6对Li Ni0.8Co0.15Al0.05O2（LNCA）进行预氧化和掺杂双改性。实验内容如下:（1）实验利用共沉淀法合成制备Li NixCoyMnzO2（NCM）（x=0.5,0.6,0.7和0.8）正极材料。研究结果显示,Mn元素不仅具有降低正极材料阳离子混排,增强正极材料的结构完整和稳定性的作用,而且具有合成过程中强化锂化及正极材料层状结构形成新作用。实验数据显示,材料中Ni2+占据Li+位点的量从7.61%（NCM811）降低为4.85%（NCM514）,表面残留锂杂质从6470 ppm（NCM811）降为2800 ppm（NCM514）。此外,扣式半电池在1 C倍率下循环100次后,容量保持率从84.86%（NCM811）提高到97.88%（NCM514）,软包全电池在1 C倍率下循环500次后,容量保持率从44.30%（NCM811）提高到84.93%（NCM514）。（2）实验使用具有强氧化性的Li Cl O4对Ni0.8Co0.17Al0.03（OH）2前驱体进行预氧化处理。XRD测试和精修结果显示,Li Cl O4预氧化处理后的Li Ni0.8Co0.17Al0.03O2（Li Cl O4-NCA）样品有着更低的Li+/Ni2+混排程度,这与正极材料中Ni2+/Ni3+结果相印证。电化学测试结果显示,Li Cl O4-NCA相比于原始样品Li Ni0.8Co0.17Al0.03O2（NCA）具有更优异的循环性能,1 C倍率循环100次后,Li Cl O4-NCA的容量保持率（94.3%）明显高于NCA（82.4%）。Li Cl O4-NCA优异的电化学性能归因于Li Cl O4促进了材料中的Ni2+转化为Ni3+,减少了阳离子混排程度,保持了更完整的层状结构。（3）实验采用（NH4）2Ce（NO3）6对Ni0.8Co0.15Al0.05（OH）2前驱体进行预氧化并获得铈掺杂改性的Li Ni0.8Co0.15Al0.05O2正极材料。XPS测试与DFT计算结果显示,（NH4）2Ce（NO3）6可以促进前驱体中的Ni2+转化为Ni3+,从而降低材料中的Li+/Ni2+混排现象。此外,大离子半径的Ce4+替换过渡金属离子可以加大过渡金属层间的距离,增大锂离子扩散通道。电化学测试结果显示,样品的倍率性能和长循环性能都得到了提高。Li[Ni0.8Co0.15Al0.05]0.97Ce0.03O2（LNCA-Ce0.03）样品在1 C倍率下循环100圈后的容量保持率为94.7%,而Li Ni0.8Co0.15Al0.05O2（LNCA）样品仅为84.5%。此外,实用型的LNCA-Ce0.03/G软包电池显示出优异的比能量(300 Wh kg-1)和容量保持率（1 C倍率下循环500圈后的容量保持率为81.3%）。
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