木屑季铵盐型螯合吸附剂的制备及其对废水中铀(VI)吸附的试验研究

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随着核工业技术和设施的不断进步,铀的需求量也愈来愈大,同时在采冶过程产生大量的含铀废水。目前处理含铀废水的方法众多,各有其优劣,但吸附法去除效率高、工艺简单、成本低,且吸附后的吸附剂处理简单、危害较小(焚烧或热处理)。木屑吸附剂具备成本低、材料量大、易获取、环境友好及无二次污染等特点,但直接应用时吸附率不高,因此可通过改性提高其吸附率。季铵盐型吸附剂因其季铵盐基团而增强吸附速率,化学及酸碱稳定性且它是一种螯合吸附剂的同时也是一种阴阳离子吸附剂。目前,利用木屑合成季铵盐型螯合吸附剂材料鲜见文献报道。  本论文通过对木屑进行物理化学改性,增加其孔隙率以及引入对U(VI)有特殊吸附性能的官能团,制备有较高吸附效果的季铵盐型螯合吸附剂(MS),并将其用于对废水中U(VI)的去除。通过静态吸附实验研究MS对U(VI)的吸附性能,在此基础上研究其吸附机理。主要研究内容及研究结果如下:  1.采用环氧氯丙烷醚化,二乙烯三胺交联及三乙胺接枝共聚反应的方法对木屑改性,制备了季铵螯合吸附剂。研究了环氧氯丙烷(ECH)投加量、二乙烯三胺(DETA)投加量、醚化反应时间、接枝反应时间对木屑纤维素的改性效果及其对废水中U(VI)吸附效果的影响,采用单因素和正交实验方法获取了制备MS的最佳工艺条件。对最佳条件下的MS进行了表征分析并探讨了吸附剂的改性机理。实验结果表明,MS对 U(VI)的吸附能力较原木屑提高很大。表征结果表明,木屑改性后表面光滑、结构松散,孔径变大,结晶度降低,并且木屑表面基团结构发生了变化,成功引入季铵基团。  2.利用MS强化木屑对铀水冶废水中U(VI)的吸附性能,对其晶体结构和表面形貌进行了分析,探索 MS投加量、反应时间、溶液pH和反应温度对其吸附性能的影响,分析了吸附过程的反应动力学和等温吸附规律,并在此基础上分析吸附机理。实验结果表明:通过拟合发现吸附等温数据符合Langmuir模型,313K时最大吸附量达到了63.69mg/g。吸附过程自发不可逆,是吸热过程,升温利于吸附。动力学研究表明:准二级动力学模型能够很好地拟合吸附动力学数据。吸附机理主要为表面配位反应。MS吸附 U(VI)后表面形态发生变化。
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