Sn-Ce-P-O催化剂催化氨选择性还原氮氧化物的性能研究

来源 :黑龙江大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:tianfong
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随着工业社会的发展,各种工厂迅速出现,过量排放的氮氧化物对人和环境造成了严重危害。在众多烟气脱销技术中,氨气选择性催化还原(NH3-SCR)已经成为了一种高效率的脱硝手段。在工业中,最早使用的V2O5-WO3/TiO2催化剂有工作温度窗口窄,Ⅴ具有生物毒性和抗硫能力差等缺点。所以开发环境友好型NH3-SCR催化剂具有很重要的实际意义。本文分别采用共沉淀法和水热法制备了不同晶相的 CePO4,Snx-Ce-P-Oy(x=0.1,0.2,0.3,0.4)和 Sn0.2-Ce-Px-Oy(x=0.8,0.6,0.4,0.2)催化剂;并且测试了他们用于NH3-SCR脱硝中的催化性能。采用XRD,N2吸附脱附等温线测试,NH3-TPD,H2-TPR,XPS和原位红外等表征手段对催化剂的理化性质与催化脱硝性能之间的关系进行了探究。六方相的CePO4-H催化剂在300~500℃的NO转化率大于95%,N2选择性为100%;同时也表现出优异稳定性和抗水和二氧化硫能力。主要是因为其相比于单斜相磷酸铈具有更多的Br?nsted酸位。Sn0.2-Ce-P-Oy催化剂在240-450℃可以达到90%以上的转化率,并且在整个操作温度窗口内保持着100%的N2选择性,在270℃时,催化性能几乎不受100 ppm SO2的影响。这种优异的性能归因于酸性位点种类的增加和适当的氧化能力。Sn0.2-Ce-P0.4-Oy催化剂在210-450℃可以达到100%的转化率,并且在整个操作温度窗口内保持着90%以上的N2选择性,在240℃时,100 ppm SO2和5%H2O几乎不会对催化性能造成任何影响。这些是由于Sn与Ce之间存在的相互作用(2Ce4++Sn2+?2Ce3++Sn4+),使该催化剂具有更多的酸性位,表面吸附氧和适中的氧化能力。利用原位红外详细研究了催化剂表面酸性位和氮氧化物吸附物种,及在反应过程这些物种的变化,提出了相应反应机理。
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