半金属(Half-metal,HM)铁磁性材料制成的自旋电子学器件在现代信息技术领域发挥着重要作用。因此,有必要在理论和实验上尝试各种方法将铁磁性引入到非磁性过渡金属二硫化物(Transition Metal Dichalcogenides,TMDCs)中,并有效地控制TMDCs的电子和磁特性以扩大其应用。像其他材料一样,在单层二硫化钨(WS2)的制备过程中也会不可避免地产生缺陷,这会显著地影响材料的电学、磁学和光学性质。然而,有时缺陷的存在并不是一件坏事,因为它们可以控制性地改变材料的属性。例如,广泛的实验和理论研究已经通过形成空位、替代性掺杂过渡金属(Transition Metal,TM)原子、吸附非金属原子、施加外部电场或弹性应变等方法有效地改变了WS2的电子和磁特性。受此启发,本论文基于第一性原理方法系统地研究了单个非金属原子、单个TM原子,以及铁-非金属团簇掺杂单层WS2后在结构和磁等方面的特性。首先,我们研究了单个非金属原子X(X=N、P、As、Sb、Cl、Br、I或At)在S位置处替代性掺杂的情况。研究结果表明,无论是p型(VA族元素N、P、As或Sb)还是n型(VIIA族元素Cl、Br、I或At)掺杂的单层WS2系统,掺杂剂X的原子半径越大,对应的键长(dx-w)和高度差(hs)越大,键角(θw-x-w)反而越小。此外,通过比较掺杂体系的形成能(Eform),我们发现所有掺杂体系在富钨(Wrich)条件下比在富硫(Srich)条件下更容易形成并且更稳定。有趣的是,尽管原始单层WS2系统是非磁性半导体,但I和At掺杂后的体系转变为磁性HM。以上结果表明针对S原子的非金属取代是调制单层WS2系统电子和磁性的一种有用的方法。然后,我们又研究了单个TM原子X(X=Fe、Ru或Os)在W位置处替代性掺杂的情况。研究结果表明,W-S键表现出较强的共价性,但当W原子被单个X原子取代后这种共价性明显地被消弱了。此外,更小的总能量揭示出自旋极化态的掺杂体系在能量上更有利于非自旋极化态,并且自旋极化态下的Os掺杂是三个掺杂系统中最稳定的。此外,尽管原始单层WS2系统是非磁性半导体,但单个TM原子Fe和Ru掺杂的单层WS2系统分别转变为磁性HM。以上结果表明,用过渡金属原子X取代母体W原子实现调制单层WS2系统电子和磁性是一种可行的方法。最后,基于以上两种掺杂手段,我们又系统地研究了一个过渡金属原子Fe和六个非金属原子X(X=S、N、O或F)联合置换母体中的一个W原子及其最近邻六个S原子的情况。研究结果表明,尽管孤立的Fe原子的总磁矩为4μB,但在团簇Fe-S6、Fe-N6、Fe-06和Fe-F6掺杂下的单层WS2体系中,掺杂剂Fe的磁矩分别为1.193、1.095、-3.019和-3.269μB,这意味着掺杂剂Fe和S/N之间存在强烈的杂化,而与O/F之间存在较弱的杂化。虽然原始单层WS2系统是非磁性半导体,但是团簇Fe-S6和Fe-F6掺杂的单层WS2系统变为磁性HM。此外,团簇Fe-N6、Fe-O6和Fe-F6掺杂的单层WS2体系的吸收边相对于原始单层WS2体系呈现出红移,这明显增加了体系对可见光的吸收,因此可被作为潜在的太阳能吸收剂。与单原子掺杂相比,团簇掺杂似乎具有更多的优点,因为它的组成成分可以被有选择性地选择、其展现的物理性质可能超过单个组成原子,并且因其自身的高稳定性可以避免形成集群。