论文部分内容阅读
纳米材料具有特殊的结构以及由此产生的一系列独特的物理、化学性质,其应用已涉及到纳米电子学、纳米化学、催化、生物传感器、环境检测、医药、纳米制造技术、生物技术等诸多领域。本论文将贵金属纳米粒子、基体直接生长碳纳米管等纳米材料应用于电催化和生物传感领域,并通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线能量散射谱(EDS)、电化学循环伏安、方波伏安、电化学交流阻抗等分析测试技术,详细研究了贵金属纳米粒子和碳纳米管等纳米材料的形貌、结构及对化学小分子(氧、甲醇)和生物活性分子(谷胱甘肽)的电催化性能; 构建了贵金属纳米粒子和碳纳米管基酶、脱氧核糖核酸、肿瘤标志物电化学生物传感器,并研究了其电化学响应特性。本论文的主要研究工作如下: (1)采用循环伏安法在直接生长的碳纳米纤维/石墨电极表面沉积铂催化剂,制备了高度分散的铂纳米颗粒/碳纳米纤维/石墨(Pt/GCNFs/G)电极,通过SEM、EDS等表面分析技术对Pt/GCNFs/G电极的微观形貌、元素组成进行表征,并在甲醇溶液中研究了其电催化性能。所制备的铂纳米颗粒大小均匀,粒径约为40~50 nm。Pt/GCNFs/G电极在甲醇溶液中表现出了很好的电催化活性,与相同条件下制备的Pt/石墨电极相比,在相同Pt沉积量下,催化活性约为后者的2倍。甲醇在Pt/GCNFs/G电极上的氧化过程受扩散步骤控制,Pt/GCNFs/G电极具有较好的长期工作稳定性。(2)采用钛基直接生长高度有序碳纳米管阵列为铂催化剂载体,利用控制电位法制备了纳米铂催化剂/有序碳纳米管/钛(Pt/有序CNT/Ti)电极。采用SEM、TEM及EDS等表面分析技术对Pt/有序CNT/Ti电极的微观形貌和元素组成进行表征。并利用电化学循环伏安和线性扫描伏安法详细研究了此电极对甲醇氧化及氧气还原反应的电催化性能。结果表明:铂催化剂在高度有序碳纳米管上实现了高度分散; Pt/有序CNT/Ti电极对甲醇氧化、氧气还原反应均表现出很好的电催化活性。动力学研究表明:氧气和甲醇在Pt/有序CNT/Ti电极上的还原和氧化过程均受扩散步骤控制; 与Pt/无序CNT/石墨、Pt/石墨电极相比,Pt/有序CNT/Ti电极更有利于甲醇氧化、氧还原反应的进行。(3)以石墨为基体,采用控制电位法制备了金纳米颗粒(AuNPs),然后在金纳米颗粒表面欠电位沉积铜单层,最后在氯铂酸溶液中通过置换反应实现金纳米颗粒表面纳米铂催化剂的分散沉积。采用SEM、EDS对AuNPs和