磁性核壳结构镍基纳米催化剂的制备及加氢性能研究

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磁性核壳结构纳米催化剂具有传统催化剂不具备的特点和优势。较强的磁性使之容易与反应液分离,有利于催化剂的循环使用;磁性核表面可以包覆大比表面积的无机材料或高分子,使之具有较大的比表面积和孔体积,有助于催化剂活性组分的分散从而提高催化活性。大部分磁性核壳结构纳米催化剂使用Pt、Pd、Rh等贵金属,增大了催化剂制备成本,限制了催化剂在实际工业上的应用。首先,本文以St?ber溶胶-凝胶法、表面活性剂模板法和自组装法相结合,制备了一种磁性介孔多层核壳结构纳米催化剂Fe3O4@n Si O2@m Si O2@Ni-Co-B。该催化剂由于介孔二氧化硅层的加入,具有更大的比表面积和孔体积,有利于Ni-Co-B活性组分的分散,从而使其在肉桂酸加氢的催化活性优于Fe3O4@n Si O2@Ni-Co-B和Ni-Co-B;同时,该催化剂容易从反应液中分离,连续使用5次后活性仍没有明显的下降。在接下来的工作中,本文尝试了用Zr O2壳代替m Si O2壳,用溶胶-凝胶法和自组装法结合制备了一种磁性多层核壳结构纳米催化剂Fe3O4@Si O2@Zr O2@Ni-Co-B。Fe3O4@Si O2@Zr O2的制备过程简单,没有涉及到模板剂的去除问题,而且其很容易从反应液中分离,催化剂连续使用7次后活性仍没有明显的下降,略优于Fe3O4@n Si O2@m Si O2@Ni-Co-B,这是因为Fe3O4@Si O2@Zr O2作为催化剂载体可与活性组分Ni-Co-B产生较强相互作用。最后,通过对制备方法进行改进,提高了Fe3O4@Si O2@Zr O2的制备效率,并制备了Fe3O4@Si O2@Zr O2@Ni-B,其具有多层核壳结构,并初步探索了其在柠檬醛选择性加氢制备香茅醛中的应用,发现其具有好的催化性能。
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