双钙钛矿Cs2AgInCl6量子点发光性能增强及其机理研究

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近年来,铅卤钙钛矿量子点因其独特的半导体性质和优秀的光电性能使光电器件性能有了大幅提升。然而,铅基钙钛矿的毒性和稳定性是不容忽视的问题,这严重阻碍了铅卤钙钛矿材料的商业化应用。为了解决铅卤钙钛矿的毒性及稳定性的问题,科学家们用一个单价阳离子和一个三价阳离子替换两个铅离子从而得到了双钙钛矿结构,这为钙钛矿体系的发展提供了更多的可能和机会。Cs2AgInCl6是一种新型的有着直接带隙的无铅双钙钛矿材料,因其良好的稳定性和高效的发光引起了科学界的广泛关注。然而禁阻跃迁的存在严重影响了其光电性能,纳米尺度的Cs2AgInCl6双钙钛矿材料仍然有着较低的量子产率。因此,本论文就Cs2AgInCl6双钙钛矿量子点的合成、光电特性以及发光性能提升进行了一系列探索和研究。首先,本文通过在180℃的温度下向金属前驱物混合液中热注入三甲基氯硅烷的方法合成了Cs2AgInCl6量子点,该Cs2AgInCl6量子点在紫外光的激发下可以发出由自陷激子(STE)辐射重组导致的光致发光(PL)峰位于570nm的微弱橙色光,并且有着1.5%的光致发光量子产率(PLQY)。然后,为了打破STE的禁阻跃迁,本文使用同样的热注入方法将不同比例的Na合进了Cs2AgInCl6量子点,得到了Cs2NaxAg1–xInCl6(x=0,0.2,0.4,0.6,0.8,1)量子点。其中x=0.6时,Cs2Na0.6Ag0.4InCl6量子点的PLQY达到了最高为13.4%。最后,为了继续提升Cs2NaxAg1–xInCl6量子点的发光性能,本文通过系统地控制Mn2+量和x值合成了一系列Mn2+掺杂Cs2NaxAg1–xInCl6量子点,成功地将Cs2NaxAg1–xInCl6量子点的PLQY提高到了36%。最终在Mn2+掺杂Cs2NaxAg1–xInCl6量子点中观测到了由Mn2+的~4T1→~6A1跃迁导致的PL峰为625nm的红色光,该发光过程与从STE到Mn2+的超快能量转移有关。
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