高活性高选择性还原胺化催化剂制备及性能研究

来源 :吉林化工学院 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xunitt1
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研究了焙烧温度对Al2O3结构和性能的影响,根据XRD、SEM-EDS和BET的表征结果分析可知,焙烧温度950℃下的过渡态θ-和δ-混合Al2O3适宜作催化剂载体。以上述的过渡态Al2O3为载体,Ni-Cu双金属为活性组分,Ca为助剂,采用浸渍法、共沉淀法和微波研磨法制备了NiO-CuO-CaO/Al2O3复合氧化物催化剂,利用XRD、SEM-EDS、BET和IR等技术对其进行表征。研究结果表明,相比于其他两种方法,浸渍法是制备金属复合氧化物催化剂的适宜方法。进一步对浸渍法制备催化剂进行了浸渍溶剂种类、负载方式、浸渍的次数和溶质的浓度等工艺优化,根据表征结果确定了最佳工艺。实验结果表明,最佳工艺条件为浸渍溶液选用无水乙醇、采用氧化物含量低至高的顺序进行分次负载、以60℃直接加热、进行无水乙醇溶液浸渍2次和溶质浓度比计算标准增加25%时,所制备催化剂比表面积42.01m2/g,孔容0.0128 cm3/g,孔径2.076 nm,催化剂中WNiO:WCuO:WCaO=15:3.5:2.0,符合预期催化剂各组分含量,理论上更适于乙醇胺还原胺化合成乙二胺。研究采用乙醇胺法还原胺化合成乙二胺为探针反应,考察催化剂的催化性能。利用固定床反应装置,以乙醇胺、NH3和H2为原料,在乙醇胺:氨:氢气=1:8.04:40、乙醇胺操作空速0.18 h-1、反应温度220℃、压力1.8 MPa的条件下,合成出主产物乙二胺、副产物哌嗪和多乙烯多胺等化合物,乙醇胺转化率为39.1%,乙二胺选择性为67.9%。
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