氮化碳基复合光催化剂的制备及其降解盐酸四环素性能研究

来源 :西北师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:rogy520111
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抗生素的生产使用为人类的生活与健康带来了诸多的益处,同时也存在着很多隐患,因此可以形象的称之为“双刃剑”。盐酸四环素(TC)是一种典型的抗生素,在各种抗生素种类中使用率很高,这是因为它具有效果好、副作用小且价格低廉等优点,但其并不能全部被生命体吸收,未被吸收的TC则被排到外部环境中并不断积累,这会造成水体污染,甚至对人类的生命健康构成潜在的威胁。光催化技术具有绿色环保、操作方便等优点,是一种能够有效降解TC的技术。石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种由非金属元素组成的聚合物,具有符合人们预期的高化学稳定性和热稳定性,但单独作为光催化材料使用时具有比表面积较小、光生电子-空穴重组率高等缺点,这导致其光催化性能不理想,为了提高g-C3N4的性能,我们以g-C3N4为基底材料,通过元素掺杂以及负载助催化剂等方式对其进行改性,以增强其光催化降解盐酸四环素的性能。主要研究内容及结果如下:(1)通过先溶剂热后煅烧的方式合成了不同质量百分比的FeMoO4/g-C3N4,对其XRD、SEM、XPS等表征分析可知,纳米棒状结构的FeMoO4与g-C3N4成功复合在一起。并对浓度为20mg/L的盐酸四环素进行降解测试,以评估FeMoO4/g-C3N4的性能。实验结果表明,在光照120min之后,相对于g-C3N4和FeMoO4,复合样的催化性能均得到提升,其中,5%FeMoO4/g-C3N4光催化剂性能最好,降解率为81.2%,表观速率常数为1.334×10-2min-1,分别为g-C3N4和FeMoO4的2.370倍和1.509倍。循环稳定性实验证明该复合催化剂能够重复回收使用,并进一步探讨了降解的机理。(2)先以三聚氰胺和尿素为前驱体将非金属元素Cl以煅烧法掺杂进g-C3N4中,得到Cl掺杂的g-C3N4(Cl-CN),Cl能够作为传输通道加快电荷分离转移。再利用溶剂热法将Cl-CN与尖晶石锡铁氧体Sn Fe2O4复合制备出不同比例的Sn Fe2O4/Cl-CN,通过对XRD、SEM、XPS等表征进行分析,证明了Sn Fe2O4/Cl-CN被成功合成。复合催化剂的性能则通过对20mg/L盐酸四环素的降解实验进一步评估,对实验结果分析可知,经过120min的模拟太阳光照射,10%Sn Fe2O4/Cl-CN表现出最优异的降解效果,降解率为85.4%,循环稳定性实验表明10%Sn Fe2O4/Cl-CN可循环、可回收利用,最后对降解机理进行了预测和探讨。(3)基于上述实验,采用煅烧法将C自掺杂进g-C3N4(C-CN),使C元素取代了g-C3N4中的N,这样可以避免引入其他元素形成新的电荷中心,同时还能使π电子被充分利用。再利用简单的水浴法将助催化剂Cu FeO2负载在C-CN上,根据Cu FeO2与C-CN质量比的不同,将复合催化剂命名为x-Cu FeO2/C-CN(x=1,2,3),各种表征测试结果证明了Cu FeO2与C-CN的成功复合。通过Cu FeO2/C-CN对TC的降解实验,评估了其降解性能,结果表明,光照120min后,1-Cu FeO2/C-CN复合催化剂降解性能最好,降解率为83.3%。最后结合禁带宽度和莫特肖特基曲线对光催化降解机理进行了探讨。
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