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随着火力发电行业烟气脱硝治理进程的完美收官，中小型燃煤工业锅炉成为十三五规划中氮氧化物排放源治理的重点对象;研发高效、清洁的NOx处理技术至关重要。络合吸收-生物电化学还原烟气脱硝集成系统(chemical absorption-bioelectrochemical reduction integrated system，CABER)是在络合吸收-生物还原法(chemical absorption-biological reduction，CABR)的基础上，通过生物电化学强化提升系统的氮氧化物处理负荷和运行效果;由于其绿色、经济的优势，在烟气脱硝领域具有广阔的理论研究和实际应用价值。电极生物膜反应器是CABER技术的核心部分:生物还原过程作为反应的限速步骤，是制约CABER系统实现高效脱硝的关键。本研究从优化工作电极的角度入手，利用新制备的工作电极构建新型电极生物膜反应器，并应用于CABER集成系统中考察其运行效果，然后从电子利用层面和微生物层面进行电化学还原强化机制探究，为CABER的高效运行提供理论支撑和实际优化方向。
本研究首先针对传统石墨工作电极生物附着性能差、电子传递速率低的缺陷，以0.075mM NaPTS为掺杂剂，使用恒电压(0.9V)法在石墨基底上制备得到新型聚吡咯(Ppy)修饰电极。然后利用PPy修饰电极比表面积大和电化学性能优良的特点，将其制成连接电极和工作电极颗粒，构建新型Ppy-CABER脱硝系统。其中，Ppy-CABER脱硝系统挂膜周期短，表现出良好的生物还原性能和烟气处理负荷。基于Ppy修饰电极良好的生物相容性，接着引入纳米导线外加微生物与电子受体间的电子传输介质，以PPy工作电极为基底，制备新型聚吡咯-碳纳米管(Ppy-CNTs)修饰电极，构建了新型Ppy-CNTs-CABER脱硝系统。结果显示其运行性能均优于Ppy-CABER和电极未修饰的C-CABER脱硝系统:在O2浓度9％的条件下，NO处理效率最高可达96％。
其次，从电子传递角度，在小型微生物电解池MEC中分别考察了新型PPy电极和Ppy-CNTs电极强化BER中生物还原过程的原因。结果显示基于传统石墨C电极、Ppy修饰电极、Ppy-CNTs修饰电极构建的三个生物电化学体系中Fe(Ⅲ)EDTA还原性能和法拉第效率依次递增，证明PPy修饰电极后使得体系具备更高的电子传递效率，从而促进了微生物的电子利用效率，最终实现生物还原过程的强化。实验结果也验证了电子在Ppy-CNTs生物电极中的如下传递模式:在“e-→聚合物膜→生物膜→电子受体Fe(Ⅲ)EDTA”的过程中，首先，碳纳米管修饰使聚合物膜间形成了导电网络;其次，碳纳米管构成了“电极基底→微生物”、“微生物→微生物”两种纳米导线，提升了Ppy-CNTs体系整体的电子传递效率，最终实现生物还原过程的强化。
最后，从微生物层面，探究了新型CABER体系中生物相的变化，明确了生物还原过程强化的内因。基于PPy修饰电极、Ppy-CNTs修饰电极构建的两个生物电化学体系中，生物量比未进行电极修饰体系分别增加21.6％和36.4％。通过微生物群落结构分析显示，三个体系主要以脱氮菌种和铁还原菌种为主，说明在电极修饰条件下，烟气脱硝系统可以通过自我调节保持相对稳定的菌群结构，且Klebsiella、Petrimonas、Escherichia/Shigella、Phascolarctobacterium、Azospira为三个脱硝体系中丰度最高的五个菌种，证明这些菌种在CABER中已经具有一定的环境耐受性。再通过Alpha多样性、Beta多样性和物种丰度分析表明，烟气脱硝体系在电极修饰过程中，物种丰度与多样性的提升，增强了系统整体的抗环境冲击能力;且纳米导线的引入使得两种功能菌属配比更加合理。因此，基于新型Ppy-CNTs电极构建的CABER体系在运行效果方面优于Ppy-CNTs体系及未修饰体系。
本研究首先针对传统石墨工作电极生物附着性能差、电子传递速率低的缺陷，以0.075mM NaPTS为掺杂剂，使用恒电压(0.9V)法在石墨基底上制备得到新型聚吡咯(Ppy)修饰电极。然后利用PPy修饰电极比表面积大和电化学性能优良的特点，将其制成连接电极和工作电极颗粒，构建新型Ppy-CABER脱硝系统。其中，Ppy-CABER脱硝系统挂膜周期短，表现出良好的生物还原性能和烟气处理负荷。基于Ppy修饰电极良好的生物相容性，接着引入纳米导线外加微生物与电子受体间的电子传输介质，以PPy工作电极为基底，制备新型聚吡咯-碳纳米管(Ppy-CNTs)修饰电极，构建了新型Ppy-CNTs-CABER脱硝系统。结果显示其运行性能均优于Ppy-CABER和电极未修饰的C-CABER脱硝系统:在O2浓度9％的条件下，NO处理效率最高可达96％。
其次，从电子传递角度，在小型微生物电解池MEC中分别考察了新型PPy电极和Ppy-CNTs电极强化BER中生物还原过程的原因。结果显示基于传统石墨C电极、Ppy修饰电极、Ppy-CNTs修饰电极构建的三个生物电化学体系中Fe(Ⅲ)EDTA还原性能和法拉第效率依次递增，证明PPy修饰电极后使得体系具备更高的电子传递效率，从而促进了微生物的电子利用效率，最终实现生物还原过程的强化。实验结果也验证了电子在Ppy-CNTs生物电极中的如下传递模式:在“e-→聚合物膜→生物膜→电子受体Fe(Ⅲ)EDTA”的过程中，首先，碳纳米管修饰使聚合物膜间形成了导电网络;其次，碳纳米管构成了“电极基底→微生物”、“微生物→微生物”两种纳米导线，提升了Ppy-CNTs体系整体的电子传递效率，最终实现生物还原过程的强化。
最后，从微生物层面，探究了新型CABER体系中生物相的变化，明确了生物还原过程强化的内因。基于PPy修饰电极、Ppy-CNTs修饰电极构建的两个生物电化学体系中，生物量比未进行电极修饰体系分别增加21.6％和36.4％。通过微生物群落结构分析显示，三个体系主要以脱氮菌种和铁还原菌种为主，说明在电极修饰条件下，烟气脱硝系统可以通过自我调节保持相对稳定的菌群结构，且Klebsiella、Petrimonas、Escherichia/Shigella、Phascolarctobacterium、Azospira为三个脱硝体系中丰度最高的五个菌种，证明这些菌种在CABER中已经具有一定的环境耐受性。再通过Alpha多样性、Beta多样性和物种丰度分析表明，烟气脱硝体系在电极修饰过程中，物种丰度与多样性的提升，增强了系统整体的抗环境冲击能力;且纳米导线的引入使得两种功能菌属配比更加合理。因此，基于新型Ppy-CNTs电极构建的CABER体系在运行效果方面优于Ppy-CNTs体系及未修饰体系。