石墨烯基复合材料构筑及其低温等离子催化性能研究

来源 :合肥工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:dlfly2011
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对羟基苯甲酸酯类化合物作为防腐杀菌剂在食品和日化领域被广泛应用,由于其大量使用且缺乏相应的处理手段,现已在地表水、地下水、饮用水、污水、空气、灰尘及土壤等中可以检测到对羟基苯甲酸酯类化合物,尤其在水体环境中浓度更高。对水体环境安全造成了严重的威胁。石墨烯基复合材料是近些年来材料领域的热点,其在催化降解有机污染物方面有着优异的性能。相较于传统的催化材料,石墨烯基复合材料有着高效、性能稳定等优点。介质阻挡放电(DBD)是产生低温等离子体(NTP)最常用方式之一,DBD诱导产生的NTP(DBD-NTP)中存在着大量不同种类的活性粒子,比通常的化学反应所产生的活性粒子种类更多、活性更强,更易于和所接触的有机物发生反应。与传统的高级氧化方法相比,DBD-NTP具有效率高、操作简单、适用范围广等显著优点。本文以对羟基苯甲酸甲酯(MeP)为研究对象,分别制备并研究了ZnO-rGO、ZnFe2O4-rGO和g-C3N4-rGO三种石墨烯基复合催化材料联合DBD-NTP降解溶液中MeP机理,同时表征了三种石墨烯基复合催化材料的结构和光电性能,最后还探究了反应过程中影响MeP降解的因素以及MeP的降解路径。首先,采用水热法制备了ZnO-rGO纳米片,研究了DBD-NTP联合ZnO-rGO纳米片降解水中MeP的机理。用X射线衍射(XRD)、物理吸附仪、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、紫外-可见吸收光谱、光电流和X射线光电子能谱(XPS)对合成的ZnO-rGO进行了表征。考察了放电功率、MeP初始浓度、初始pH和空气流量对MeP降解效率的影响。结果表明,当放电功率为20 W,空气流量20 L/h,ZnO-rGO纳米片投加量为0.015 g/L,MeP初始浓度为20 mg/L,溶液pH为7.0时,MeP的降解效率在反应15 min时可以达到99%。DBD-NTP联合ZnO-rGO纳米片处理水中MeP的降解效率与单独DBD-NTP处理MeP相比,降解效率提高了45%。DBD-NTP联合ZnO-rGO纳米片MeP降解水中MeP的过程遵循伪一级动力学。同时研究了O3和H2O2的含量在MeP降解过程中的变化,证明了H2O2、O3和·OH在反应中起到重要作用。DBD-NTP联合ZnO-rGO纳米片降解水中MeP的过程中溶液的pH逐渐降低,电导率逐渐增加。采用气相色谱-质谱法(GC-MS)测定了MeP的降解产物,并根据检测到的降解产物推测MeP的降解路径,其主要发生共轭结构破坏、脱甲基化、羟基化、羧基化和开环反应,最后,一部分降解产物被分解为H2O和CO2。之后制备了两种石墨烯基复合材料ZnFe2O4-rGO和g-C3N4-rGO,并用X射线衍射(XRD)、物理吸附仪、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、紫外-可见吸收光谱、光电流和X射线光电子能谱(XPS)表征了两种催化剂的结构和光电性能。DBD-NTP联合ZnFe2O4-rGO和g-C3N4-rGO处理水中MeP与单独DBD-NTP处理水中MeP相比,降解效率分别提高了25%和24%。同时考察了放电功率、MeP初始浓度、初始pH和空气流量对MeP降解的影响。DBD-NTP联合ZnFe2O4-rGO和g-C3N4-rGO降解水中MeP的过程遵循伪一级动力学。研究了O3和H2O2的含量在降解过程中的变化,证明了H2O2、O3和·OH在反应中起到重要作用。DBD-NTP联合ZnFe2O4-rGO和g-C3N4-rGO降解MeP的过程中溶液的pH逐渐降低,电导率逐渐增加。采用GC-MS测定了MeP的降解产物,并根据检测到的降解产物推测MeP的降解路径,其主要发生共轭结构破坏、脱甲基化、羟基化、羧基化和开环反应,一部分降解产物被分解为H2O和CO2
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