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本论文围绕钛基二氧化锡(Ti/SnO2)电催化电极结构与性能关系这一关键问题,从电极制备入手,以苯酚为目标有机污染物,开展了不同掺杂的Ti/SnO2电极的制备、表征、以及电催化降解苯酚的研究。通过钛基Sb掺杂SnO2电极(Ti/Sb-SnO2)与传统DSA电极Ti/RuO2电极以及常用的金属Pt电催化电极进行的比较,考察了电催化反应动力学以及苯酚在不同电极表面的电催化反应历程,分析了电极活性差别的主要原因。通过考察稀土掺杂对Ti/Sb-SnO2电极的结构、性质,分析影响电极催化活性的主要因素,并对相应的电催化机理进行了探讨。
以对苯酚的电化学降解效率和电极的稳定性作为指标,对Ti/Sb-SnO2电极的制备工艺条件进行了优化,确定了“打磨、碱洗、酸洗”的预处理工艺及500~600℃、2~3h的热处理工艺。
以苯酚为代表性有机物,选择Pt、Ti/RuO2电极作为对比,考察了Ti/Sb-SnO2电极对苯酚电催化氧化的效果。分别考察了电流0.12A、0.36A,电压3.8V、4.6V,苯酚初始浓度100mg/L、500mg/L的反应条件下,Ti/SnO2电极以及Pt、Ti/RuO2电极的电催化活性,计算了苯酚矿化过程中的电流效率。利用HPLC、GC以及GC/MS等检测手段对苯酚在上述三种不同电极体系中的关键性中间产物进行了定性和定量分析。
以苯酚降解为指标,考察了Ce、Eu、Gd以及Dy四种不同稀土元素的掺杂对Ti/Sb-SnO2电极电催化活性的影响,并对影响电极性能的主要因素——热处理温度和稀土含量进行了详细研究,得到了各种掺杂电极具备最佳电催化活性的工艺条件。采用SEM以及EDS分析了电极的形貌和组成。
采用XPS考察了不同掺杂的Ti/SnO2电极表面元素组成及化学态,并结合苯酚降解实验及XRD等结构测试结果,探讨了SnO2电极的电催化降解有机污染物的机理并分析电极结构与电催化活性之间的关系。对影响SnO2电极电催化活性的主要因素进行了分析。
本论文对电催化技术降解苯酚过程中的关键理论与技术问题进行了详细探讨,对电催化电极的制备及电催化技术在环境工程领域中的应用具有指导意义。