随着人口迅速增长及能源大量消耗,大气中CO₂的含量逐年增加,导致温室效应加剧全球气候变暖。汽车尾气和烟道气的排放是大气中CO₂浓度增加的主要原因。为有效控制并减少大气中CO₂含量,碳捕获与封存技术被认为是一种较有前景的缓解策略。在能源方面,倡导开发和使用新型可再生的清洁能源是解决此类问题的重要突破口。氢能由于其高热值、无污染和可再生等优点得到了大家的广泛认可。在H₂生产过程中不可避免的会伴随着很多杂质气体,如CH₄、N₂和CO等。膜分离技术由于其具有操作简单、成本低等特点,被认为一种极具潜力的气体分离技术。而在碳捕获与封存和膜分离技术中最核心的问题就是探究具有高储存能力和高分离能力的气体吸附剂及分离膜材料。其中,碳质多孔材料因其合成工艺简单、轻质、再生成本低以及原材料来源广等特点得到了人们的青睐。而化学功能化是有效提高碳质多孔材料吸附与分离性能的重要手段。本论文结合密度泛函理论和蒙特卡洛模拟方法系统研究改性碳质多孔材料中CO₂和H₂的吸附与分离行为。首先,采用1、2、4个Li离子和2、4、6个氧化锂官能团对纳米多孔碳材料进行物理和化学修饰,探究Li掺杂对CO₂与N₂的吸附与分离行为的影响。研究表明:Li掺杂后的纳米多孔碳的比表面积和孔隙度分别提升了⁷%及²1%。7种Li掺杂纳米多孔碳中饱和CO₂/N₂吸附量顺序均遵循:Chem₆Li>Chem₄Li>Phys₂Li>Chem₂Li>Phys₄Li>Phys₁Li>NPC。Chem₆Li获得最大的CO₂优先于N₂的选择吸附比（²00）。其次,采用N原子对不同层间距的层状石墨烯结构进行化学掺杂,探究N掺杂的层状石墨烯中CO₂与N₂的吸附与分离行为。研究表明:N掺杂有效的提高了层状石墨烯中CO₂与N₂的吸附与分离能力,同时层间距对CO₂/N₂的吸附能力有着重要影响。吸附热与相对浓度曲线进一步证实:低压下,层间距为6.8?的层状石墨烯具有最佳的CO₂与N₂的吸附与分离能力。高压下,层间距为17.0?的层状石墨烯具有最佳的CO₂与N₂的吸附与分离能力。最后,探究了H₂与其他杂质气体（Ne、Ar、N₂、CO和CH₄）在多孔石墨烯（PG）及两种N掺杂的结构（3N-PG和6N-PG）中分离与扩散行为。结果表明:H₂穿透PG、3N-PG和6N-PG三种分离膜的能垒适中（0.60/0.49/0.18 eV）。PG和3N-PG具有极高H₂分离能力,300 K时,H₂相对于Ne、Ar、N₂、CO和CH₄的选择性分别高于10⁵、10³¹、10²⁴、10²¹和10³²。6N-PG在常温下呈现出极高的H₂渗透率(0.15 mol m^-2 s^-1 Pa^-1)。论文强调了改性对于碳质多孔材料中在CO₂和H₂吸附与分离方面的应用前景,同时也为设计和筛选高性能的吸附剂和分离膜材料提供了可行的策略。