【摘 要】
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柔性电子产品致力于融入日常生活,并推动开发革命性应用,例如人造皮肤、智能纺织品和皮肤显示屏等,金属氧化物薄膜晶体管(Thin Film Transistor,TFT)因其大面积均匀性良好、加工温度低、光学透明度优异、电学特性良好和柔韧性高等优势被认为是柔性电子器件开发的候选技术。然而,目前金属氧化物TFT普遍存在电学稳定性和环境稳定性较差的问题。多功能的自组装分子层(Self-assembled
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柔性电子产品致力于融入日常生活,并推动开发革命性应用,例如人造皮肤、智能纺织品和皮肤显示屏等,金属氧化物薄膜晶体管(Thin Film Transistor,TFT)因其大面积均匀性良好、加工温度低、光学透明度优异、电学特性良好和柔韧性高等优势被认为是柔性电子器件开发的候选技术。然而,目前金属氧化物TFT普遍存在电学稳定性和环境稳定性较差的问题。多功能的自组装分子层(Self-assembled Monolayer/Multilayers,SAMs)制备工艺简单,且可以低成本沉积在TFT表面,在不损伤器件的前提下,不仅可以显著地提高金属氧化物TFT的稳定性,同时能有效优化器件的电学性能,因此,金属氧化物TFT自组装钝化层的研究成为柔性电子领域的研究热点之一。本论文基于多功能有机自组装分子层改性技术,研究低成本、低工艺温度、低工艺复杂度的TFT钝化层制备方法,以提高金属氧化物In Sn Zn O(ITZO)TFT的电学性能和稳定性。通过SAMs与ITZO之间界面偶极子的相互作用及含氮十八胺(Octadecylamine,ODA)SAMs的氮掺杂,改善了ITZO TFT的电学性能;基于SAMs钝化层优异的钝化效果,提高器件的偏置稳定性和环境稳定性;基于ODA超疏水保护层技术,进一步提高了ITZO TFT在强酸性条件和长期水环境条件下的可靠性。主要研究内容及成果如下:(1)研究自组装分子的不同头部基团对ITZO TFT的电学性能及稳定性的影响。通过气相法制备三种具有不同头部基团(-OH,-COOH,-NH2)的SAMs,对比了其在ITZO TFT上的改性效果。实验结果显示SAMs分子的头部基团不仅决定了SAMs的有效覆盖率以及改性后器件的表面形貌和表面能,而且控制了SAMs和ITZO之间界面偶极子的相对取向和强度,使器件的阈值电压和迁移率发生改变;具有-NH2头部基团的ODA分子所构建的SAMs形成最低的表面能和适当的表面偶极子,因而经其钝化的器件具有最佳电学性能及稳定性;三种SAMs改性过的柔性ITZO TFT机械稳定性测试表明,所有样品在低至7.5 mm的弯曲半径下均能保持良好的电学性能。(2)通过气相沉积法,使用含氮的ODA SAMs,对ITZO TFT的有源层进行改性。ITZO有源层的XPS测试结果表明,ODA SAMs中的氮元素能够掺入ITZO薄膜中,随着沉积时间的增加,其掺杂浓度逐渐提高。氮掺杂浓度升高引起ITZO中的氧空位和吸附氧含量变化,从而影响TFT的电学特性。在ODA SAMs处理时间为1小时的条件下,器件有源层背沟道处中氧空位含量最低,且吸附氧的密度也维持在相对较低的水平,从而获得了最佳的电学性能和偏置稳定性。该器件的阈值电压从2.2 V负漂到-0.6V,亚阈值摆幅从0.233 V/dec减小到0.152 V/dec,场效应迁移率从14.03 cm~2/(V.s)提高到19.89cm~2/(V.s)。在施加正偏置栅压应力(Positive Bias Stress,PBS)为10V的条件下,阈值电压的正向漂移从4.2 V减少到0.8 V。利用低频CV法提取并分析了ODA SAMs对TFT有源层内DOS分布的影响,发现含氮的ODA SAMs在最优沉积条件下可以降低ITZO有源层内的深陷阱态及带尾态密度,使器件电学性能得以改善。(3)为提高金属氧化物TFT的环境稳定性,在ITZO TFT背沟道的表面沉积以ODA为基材的超疏水保护层。该超疏水层通过其低表面能和高粗糙度的表面结构,在固体与液体界面处形成空气层,该空气层可以有效减少外界环境中的水分子与ITZO TFT表面的接触面积,抑制水分子在其表面的吸附,从而使器件在长期的去离子水浸泡环境下保持良好的电学性能,同时防止了强酸性条件对ITZO有源层的损伤。对该超疏水层机械稳定性的测试结果表明,在7.5 mm的低弯曲半径下进行10000次的弯折循环,其表面仍能保持超疏水性,并且其覆盖的器件电学特性几乎不发生变化。进一步,将含氮的ODA SAMs与超疏水层相结合,成功得到了具有氮元素掺杂和超疏水界面的多功能钝化层,既可以调节柔性TFT的电学性能,也可以综合提高器件的偏压稳定性和环境稳定性。本论文研究的多功能有机自组装分子层改性技术,改善了ITZO TFT的电学性能,提高器件的偏置稳定性和环境稳定性,为金属氧化物TFT在柔性电子领域的应用提供了理论指导。
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