甲烷部分氧化制含氧化合物的研究

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甲烷为天然气的主要成分,目前天然气作为化工原料的应用主要通过间接的方式实现,即将其制成合成气后再转化为合成氨和甲醇等。本文探索的是一种直接利用天然气的方法,主要目的是研制出一种高效催化剂体系,将甲烷在相对温和的条件下直接氧化成便于安全运输的含氧化合物。该体系以活性炭负载杂多酸为催化剂,空气中的氧为氧化剂,醋酸为反应溶剂,构建一个气液固三相催化剂体系,该反应体系能有效解决气固反应体系中含氧化合物的选择性低和气液反应体系中液相介质对设备的腐蚀性强等问题。实验研究了活性炭负载不同种类和不同含量的杂多酸或其它物质制得的催化剂的催化性能,建立一个相对理想的催化体系——活性炭同时负载磷钼酸和钒酸钠,且在液相中添加一定量的醋酸钴。在该催化体系的作用下,甲烷的转化率较高。随后的实验对该催化体系进行了优化,优化后的催化体系能较为明显的提高反应中甲烷的转化率,最优催化体系为:活性炭同时负载磷钼酸和钒酸钠,其中磷钼酸负载量为30%,磷钼酸与钒酸钠的摩尔比为1:3,同时液相中添加一定量的醋酸钴,其浓度为1.68×10"2mol/L。最后实验还分别研究了温度、压力、溶液配比和气体流量等工艺条件的变化对甲烷转化率的影响,结果表明:溶液的配比对甲烷的转化率有显著的影响,温度、压力以及气体流量的变化对实验结果也有一定影响。当反应工艺条件得到优化后,甲烷的转化率能达到6.67%,说明该催化体系具有深入研究的价值。
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