锂硫电池体系因其高理论能量密度受到广泛关注,最有望成为下一代动力新能源体系,而我国硫矿资源丰富,分布广泛,也为锂硫电池商业化提供了物质条件。利用导电性较好的碳材料与硫复合,为硫提供导电网络骨架,解决硫及其还原产物L2S或L2S2导电性较差的问题,已经被广泛研究和应用。对于锂硫电池正极集流体而言,通常选用铝箔,但自然状态下易被氧化,铝箔表面生成4-5 nm厚度的Al2O3氧化层,该氧化层可以保护深层铝箔,但其导电性较差,影响正极电子的传输,并且高负载硫正极片还存在正极材料干裂脱粉问题。另外,锂硫电池充放电过程中产生高阶多硫化物,易溶于电解液,并且随电解液通过隔膜穿梭到负极,在负极金属锂表面沉积,造成活性物质硫的不可逆损失,从而降低电池容量,增大电池容量衰减率,缩短电池寿命。针对上面提到的问题,本文主要做了以下三部分工作:首先是利用化学气相沉积(CVD)技术合成的超长阵列碳管交织成三维(3D)集流体来代替铝箔集流体。将掺氮石墨烯与硫的复合材料与超长碳管砂芯抽滤成3D碳管骨架基底,制成graphene@S-CNT柔性正极。柔性正极可以弯曲,具有良好的机械性能,适用于一些柔性器件。但是柔性极片丰富的大孔结构不能限域多硫化物。本文采用简单的碾压过程改善正极机械性能、导电性、孔结构及孔分布来限域多硫化物,提高电池循环稳定性。但是柔性电极主要用于部分柔性器件,而且在扩大的电池(如软包电池)中,正负极片难连接极耳,所以在保持原有铝箔集流体基础上,在其表面增加石墨烯/碳纳米管杂化物修饰层,在铝箔表面形成3D导电网络,在铝箔与正极活性材料硫界面,提高界面导电性2.7倍。在面载硫量为1.1 mg cm-2,电流密度0.5 C(1 C=1675 mAh gs-1)条件下,首圈放电容量达到1113 mAh gs-1,硫利用率达到67%,极化现象明显减小,硫利用率提高,容量提高。并且修饰层能够减小表面张力,增加集流体与正极复合材料的粘结性,解决极片脱粉问题。除修饰集流体的方法外,对于与正极面直接相对的隔膜进行修饰也是抑制多硫化物穿梭效应的有效方法。隔膜修饰层通过物理和化学吸附溶解在电解液中的多硫化物,抑制多硫化物穿梭,促进多硫化物相转变,回收穿梭的多硫化物。对于纽扣式锂硫电池,以多孔石墨烯修饰的聚丙烯膜作为隔膜,在电极面载硫量1.8-2.0 mg cm-2、电流密度0.05 C条件下,硫的利用率达到86.5%,自放电后容量保持率90%,并且提高了倍率性能。此外,将多孔石墨烯修饰隔膜扩大用于软包电池(30×50 cm2),面载硫量7.8 mg cm-2,电流密度0.05 C,电池初始放电比容量达到1135 mA h gs-1。与聚丙烯膜相比,多孔石墨烯功能隔膜极大的提高了电池容量以及循环稳定性。